北京
带有位阻取代基的小分子受体（SMAs）可有效抑制分子过度聚集引发的非辐射能量损失（ΔE），但该改性方式会破坏分子π轨道重叠与活性层共混形貌，造成电荷传输性能衰减，这一此消彼长的权衡效应，是制约有机光伏器件效率进一步提升的核心瓶颈。针对该科学问题，南开大学化学学院陈永胜、万相见教授团队开展系统性研究，通过连接基拓扑工程，将高结晶性、高发光特性的3,6‑二氯咔唑单元引入小分子受体主链，精准调控受体自聚集行为与给体‑受体分子间相互作用，有效缓解了小分子受体固有性能权衡矛盾。
研究通过精准调控分子连接方式，分别构建直接C‑N键连接（CHC‑1）、柔性亚甲基桥接（CHC‑2）与刚性羰基桥接（CHC‑3）三类小分子受体，实现了受体聚集行为与给体/受体（D/A）界面耦合效应的正交调控。测试结果表明，羰基桥改性的CHC‑3受体自缔合作用最弱，与PM6给体的界面耦合作用最强，可有效抑制电荷转移态非辐射复合，优化活性层成核生长动力学，构筑出梯度均匀、形貌致密的活性层薄膜，显著改善了薄膜纵向组分梯度分布特征。基于该分子设计，CHC‑3构筑的二元、三元光伏器件光电转换效率（PCE）分别可达18.79%和20.58%，非辐射能量损失ΔE大幅降至0.204eV，器件能量损失得到显著优化。
系列对比研究充分证实，连接基结构是调控小分子受体性能的核心关键，可精准调控分子局部位阻、静电势分布与聚集行为，同时完整保留分子主链的共轭连续性与平面性。连接基可直接平衡受体/受体（A/A）自聚集与D/A界面耦合的竞争关系，进而调控活性层多尺度形貌与成膜特性，最终决定器件整体光伏性能。其中CHC‑3的羰基桥结构展现出优异的位阻‑电子协同调控优势，既能有效抑制受体分子过度聚集、强化D/A界面相互作用、优化薄膜纤维网络结构，又可通过增大π‑π堆积间距缓解分子过度堆积，从根源上抑制非辐射能量损失。
多重协同调控作用让CHC‑3实现了高效电荷传输与低能量损失的完美兼容，有效平衡了器件开路电压（V）与填充因子（FF），突破了传统位阻改性小分子受体的性能局限。虽然适配不同共轭主链与分子堆积体系的最优连接基需要针对性筛选，但该研究充分证明，连接基拓扑工程是一种普适、高效的分子改性策略，可为各类位阻修饰型小分子受体的精准设计与性能优化提供重要的技术支撑。
文献信息
Linker-MediatedTrade-OffBetweenAcceptorAggregationandDonor–AcceptorMixingEnablesOrganicSolarCellsWithEfficienciesExceeding20.5%
JieWang,WendiShi,ZezhouLiang,JiongYang,HuanhuanGao,WenkaiZhao,GuankuiLong,ZhaoyangYao,ChenxiLi,XiangjianWan,YongshengChen
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.6595038
特别声明：以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布，本平台仅提供信息存储服务。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.
