双层石墨烯–莫特绝缘体异质结中拓扑电子晶体的涌现

研究背景

晶体化是凝聚态物理中的基本现象。除原子体系外,电子气体在长程库仑排斥压倒动能时也能自发结晶为维格纳晶体;在二维体系中,这种电子晶体通常取能量上最有利的三角排列。近年的研究表明,当参与结晶的载流子处于具有非平庸贝里曲率、波函数本质非局域的能带中时,电荷结晶会与能带拓扑相互交织,形成既有对称性破缺电荷序、又具备非平庸拓扑响应的拓扑电子晶体。此类物态此前主要在菱方石墨烯多层体系中被讨论,并已观测到量子反常霍尔态及其分数化对应态。

由此引出一个更为尖锐的问题:在不依赖莫尔超晶格、也不施加外部周期势的前提下,电子–空穴双层能否自发形成电荷中性的拓扑晶体?在这样一个纯自发态中,序的几何结构与拓扑性质将由层间吸引、层内库仑排斥以及底层电子能带的量子几何共同决定。

成果简介

近期，香港科技大学戴希教授团队在 Newton 上报道了电荷转移型双层石墨烯–莫特绝缘体异质结中拓扑电子晶体的涌现。层间电荷转移在体系中诱导出电荷中性、且具有强质量不对称的电子–空穴双层:双层石墨烯中是轻而巡游的电子,莫特绝缘体层中是重而近乎局域的空穴。由于两层质量差异悬殊,重空穴冻结为半经典的维格纳型电荷序,而巡游电子则在此静态空穴晶体所产生的周期势中运动——问题因此可归结为一个扩展的法利科夫–金博尔模型,并在哈特里–福克层面自洽求解,体系总静电能由埃瓦尔德求和精确给出。

在极稀极限下,静电能占主导,体系为三角偶极维格纳晶体,第一导带微能带拓扑平庸(陈数为零),自洽计算给出自旋–谷极化的关联绝缘体。随着载流子密度升高,库仑相互作用与双层石墨烯拓扑能带结构之间出现临界竞争:巡游电子所获得的动能与交换能足以补偿扭曲三角空穴序的静电代价,从而“拖拽”重空穴偏离三角排列。由此体系经历密度驱动的量子熔化,依次出现三角偶极维格纳晶体、蜂窝偶极维格纳晶体、蜂窝量子自旋霍尔晶体与kagome 量子反常霍尔晶体,并可由载流子密度与位移场连续调控,在最高密度处最终进入霍尔液体。

关键之处在于,蜂窝与 kagome 排列会反转有效势的景观,使第一导带微能带获得非平庸的谷陈数(|C|=1),其符号由位移场方向与电子/空穴通道决定,而三角排列始终保持拓扑平庸。蜂窝相中两个电子占据相反的自旋–谷,形成量子自旋霍尔晶体;kagome 相中三个电子填充四个自旋–谷味中的三个,形成量子反常霍尔晶体。这些拓扑响应源自超晶格势与双层石墨烯波函数所继承的贝里曲率之间的相互作用。能量分解进一步表明,三角晶格的哈特里能最低,而蜂窝、kagome 晶格虽付出更高的哈特里代价,却通过更加离域的电荷织构获得动能与福克能,总能曲线的交叉最终稳定了这些非常规相。相比离子型的三角偶极固体,它们更接近共价键合的共价型电子晶体。

图注说明

图1双层石墨烯–莫特绝缘体异质结。(A) 氮化硼封装的双层石墨烯–莫特绝缘体异质结示意图。(B) 电荷转移区的能带对齐:电子由莫特绝缘体转移至双层石墨烯,并在莫特绝缘体层中留下空穴。(C) 位移场 D 在双层石墨烯中打开能隙并使低能态发生层极化;正(负)位移场使掺杂电子主要局域于上(下)石墨烯层,每个转移电子与对应空穴构成一个层间偶极子(激子)。

图2双层石墨烯微能带。(A) 在三角排列空穴超晶格势(Δ=40 meV、L=30 nm)作用下的双层石墨烯能带,转移电子填充第一导带微能带。(B) 每个超晶格原胞填充一个电子时的哈特里–福克平均场能带,灰色虚线标示化学势。

图3基态电荷密度与电流分布。(A–D) 自洽哈特里–福克计算得到的双层石墨烯层实空间电荷密度(Δ=40 meV),灰色圆圈标记莫特绝缘体层中的局域空穴;随载流子密度 n 增大,体系经历密度驱动的量子熔化——由(A)三角偶极维格纳晶体,到(B)蜂窝偶极维格纳晶体、(C)蜂窝量子自旋霍尔晶体,再到(D)kagome 量子反常霍尔晶体,电子逐步由格点偶极离域为拓扑电荷序。(E–H) 与(A–D)各相对应的双层石墨烯侧电荷流分布。

图4相图。(A–D) 以电子–空穴对密度 n 为变量、比较总能得到的相图:(A、B)正位移场、不同层间距 d0;(C)负位移场;(D)有效相互作用强度。彩色区域为基态相,按晶格几何与拓扑不变量标记——kagome 量子反常霍尔晶体、蜂窝量子自旋霍尔晶体与偶极维格纳晶体;白色虚线为拓扑电子晶体的相边界,L 为三角晶格情形的晶格常数。

图5能量分解。(A) 不同候选晶格几何下每电子–空穴对的哈特里能,三角晶格在整个密度范围内哈特里能最低。(B) 动能与交换(福克)能之和,代表总能中的量子贡献。(C) 每电子–空穴对的总能;经典哈特里偏好与量子离域之间的竞争导致能量曲线交叉,使蜂窝电子晶体在密度 n 增大时取代三角偶极维格纳晶体成为基态。

总结展望

本工作提出并系统论证了一种极简的电子–空穴双层平台:重的晶态电荷序静电耦合到具有非平庸贝里曲率的巡游载流子上。随载流子密度增大,局域偶极图像失效,内部自发产生的周期势重构双层石墨烯微能带,巡游电子离域为远离空穴位置的成键电荷织构。晶格几何不再单由重电荷的经典静电决定,而是由“扭曲空穴维格纳晶体的静电代价”与“巡游电子获得的量子能量”之间的竞争选出;在特定的密度与位移场下,重构后的微能带获得非平庸拓扑,成为连接局域三角偶极固体与巡游霍尔液体的中间态。

作者进一步讨论了可能的实验平台:与莫尔过渡金属硫族化合物耦合的双层石墨烯(如扭角 WS2、WSe2/WS2 异质结),以及与层状莫特绝缘体(CrOCl、1T-TaS2、Nb3X8 等)耦合的双层石墨烯;其中石墨烯–Nb3Cl8 体系已在输运中观测到反常屏蔽效应。更一般地,该机制适用于任何“具有非平庸能带几何的巡游层”静电耦合到“重电荷序层”的体系。放宽重空穴极限后,量子涨落有望进一步诱导激子、超固体乃至超导等竞争序,并为非整数填充下的分数陈绝缘体提供路径。

来源：低维昂维