北京
南昌大学陈义旺、江西师范大学梁爱辉等人针对传统n‑i‑p型钙钛矿太阳能电池（PSCs）中空穴传输材料（HTMs，例如Spiro‑OMeTAD）稳定性不足的关键问题开展研究。该类材料在p型掺杂氧化过程中易生成不稳定的氮中心自由基阳离子（[Ar₃N]・⁺），严重制约器件长期运行性能。为此，研究团队设计并合成了3种基于茚并芴（IF）骨架、分别引入芴单元与1,4‑二硫富瓦烯（DTF）单元的空穴传输小分子，记为IF‑FF、IF‑TF以及IF‑TT。
DTF单元的引入使低成本IF‑TT获得更优异的分子平面性、匹配的能级结构与理想的分子堆积，同时优化界面接触并实现界面钝化。在MagicBlue与双三氟甲磺酰亚胺锂（LiTFSI）协同掺杂氧化条件下，IF‑TT能够生成高度离域、结构稳定的硫中心自由基阳离子（[DTF]・⁺），有效加快后氧化反应进程。对比结果显示，IF‑TT・⁺与LiTFSI的相互作用强于Spiro‑OMeTAD・⁺；IF‑TT中高度离域的[DTF]・⁺与TFSI⁻阴离子相互作用显著，优于Spiro‑OMeTAD体系中定域的[Ar₃N]・⁺自由基。因此，掺杂氧化后体系可形成浓度更高、稳定性更好的自由基物种，赋予IF‑TT优异的掺杂稳定性与电荷输运性能。
以IF‑TT作为空穴传输层的n‑i‑p型钙钛矿太阳能电池实现25.89%的最高光电转换效率，优于Spiro‑OMeTAD参比器件的25.29%，并且具备良好的可重复性与可放大制备潜力。得益于自由基稳定性提升与薄膜本征性质优化，IF‑TT基器件展现出优异的工作稳定性，经过1500 h持续光照后，仍可保留初始光电转换效率的75.8%。该研究表明，稳定掺杂过程产生的自由基物种是同步提升钙钛矿太阳能电池效率与长期稳定性的重要策略，在空穴传输材料骨架中引入DTF单元，为构筑低成本、高效率、高稳定性钙钛矿太阳能电池提供了可行思路。
文献信息
Dithiafulvalene-BasedHoleTransportMaterialsEnablingEfficientandStablen‑i‑pPerovskiteSolarCellsviaaRobustDoping‑OxidationMechanism
GangXie,LingChen,YonglongYang,XingChen,ZhengyangDong,WeiYi,XunchangWang,ZexuLu,XunfanLiao,AihuiLiang,YiwangChen
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.1115640
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