南科大在超快光谱领域取得系列研究进展

近日，南方科技大学机械与能源工程系陈熹翰副教授团队与合作者围绕超快动力学调制提升能量转化效率方向展开深入研究，在光催化动力学、自旋动力学、热电材料动力学方向提出了一系列创新策略，并在关键技术领域取得了系列进展，相关论文在材料、化学领域学术期刊 Advanced Materials、Chemical Sciences、Journal of Physical Chemistry Letters 发表。

双氧水作为一种重要的化工产品，被广泛应用于医用消毒、废水处理、有机合成和造纸等领域。基于可再生能源的光-化学能量转换在未来的经济结构和产业转型中具有重要意义。近日，研究人员通过构建以金属钨为配位中心，羟基修饰的对苯二甲酸为配体的金属有机聚合物(MIL-2OH-W)，实现了浓度高达1.02 g/L，光化学转化效率高达2.74 %的光-热协同双氧水催化，相关研究成果以“Solar-driven Ultrafast Production of Gram-per-litre Level Hydrogen Peroxide with 2.74% Solar-to-chemical Efficiency via Synergistic Photothermal Catalysis by W-based Amorphous Metal-Organic Polymers”为题发表在学术期刊 Advanced Materials 上。

该成果模拟真实光催化条件的含羟基催化剂 MIL-OH-W 和 MIL-2OH-W 瞬态吸收结果，证实了光引发氧还原反应(ORR)的存在以及提升温度对衰减动力学的加速作用。MIL-2OH-W 中羟基数量的增加导致更加明显的光-热协同作用。该研究对于实现双氧水的大规模及工业生产具有一定现实意义。

南方科技大学与香港城市大学联合培养博士研究生胡秋实为论文第一作者，香港城市大学叶汝全教授、北京师范大学凌力教授、陈熹翰为论文通讯作者。南方科技大学为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金和深圳市科创局的支持。

构建机器学习框架，为钙钛矿自旋功能材料理性设计和高通量发现提供预测工具与理论依据

自旋电子学利用电子自旋作为信息载体，在量子计算、信息存储及光电器件等领域具有重要应用前景。钙钛矿材料凭借优异的光电性能和强自旋轨道耦合效应，在超快自旋电子学领域展现出巨大潜力，但其自旋动力学过程复杂，准确预测仍面临挑战。针对这一问题，研究团队构建了一个面向合成前筛选的小样本机器学习预测框架，相关成果以“Machine learning-driven prediction of ultrafast spin relaxation in metal halide perovskites for spintronic applications”为题发表在学术期刊 Chemical Science 上。

该框架模型使用分子量、HOMO/LUMO 能级、极化率和偶极矩等本征描述符，在包含52种钙钛矿材料的数据集上训练人工神经网络，实现了自旋弛豫速率的高精度预测，在留一交叉验证条件下预测精度达到R² = 0.99，并在独立测试中验证了模型的良好泛化能力。框架进一步结合 SHAP 可解释性分析，揭示了分子量与前线轨道能级等关键因素对自旋弛豫行为的主导影响，从自旋–轨道耦合、声子散射及电子–空穴交换等物理机制层面建立了清晰关联，为钙钛矿自旋功能材料的理性设计和高通量发现提供了轻量化、可解释且具备可推广性的预测工具与理论依据。

南方科技大学博士后李建辉为论文第一作者，中国科学院物理研究所项晓东教授与陈熹翰为论文通讯作者。南方科技大学为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金及广东省重大基础与应用基础研究项目的支持。

手性诱导自旋轨道耦合在混合钙钛矿中实现长自旋极化寿命的量化

近日，团队在手性钙钛矿材料自旋轨道耦合(SOC)与自旋动力学研究方面取得进展，相关成果以“Quantification of Chirality Induced Spin−Orbit Coupling for Long Spin Polarized Lifetime in Hybrid Perovskite”为题发表于学术期刊 The Journal of Physical Chemistry Letters。

研究团队将手性有机分子(R/S)-4-(氨基乙基)哌啶(4AEP)引入碘化铅基钙钛矿体系，成功制备了手性[(R/S)-4AEP]Pb4晶体和薄膜，并利用圆偏振泵浦–探测超快光谱技术系统研究了其载流子自旋动力学行为。研究发现，手性诱导的自旋轨道耦合可在材料中产生约130 meV的显著自旋分裂，使自旋极化寿命在室温下延长至1纳秒以上，显著优于常规钙钛矿体系。该研究工作表明手性诱导的 SOC 有效对抗了固有 SOC 场，抑制了自旋进动，从而实现了长寿命自旋态。密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示，手性结构在第二价带极值(VB2)处打破自旋简并，是实现大自旋分裂与长自旋寿命的关键机制。该研究为手性钙钛矿在自旋电子学中的应用提供了新的物理认识和材料设计思路。

南方科技大学博士生黄玉玲、东南大学博士生蒋智康为论文共同第一作者，华南师范大学赵锦柱教授、陈熹翰为论文通讯作者。南方科技大学为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广东省高校科技计划项目的支持。

超快光谱揭示热电材料载流子散射势调控机制

近日，团队在热电材料载流子输运机理研究方面取得新进展，首次通过超快光谱手段定量揭示了载流子散射势对热电性能的决定性作用。相关成果以“Direct Experimental Evidence of Low Carrier Scattering Potential in High Performance Thermoelectric AgSbSe2 Crystal”为题发表于学术期刊 Advanced Materials。

研究人员以强阳离子无序特征的热电材料 AgSbSe2 为研究对象，制备了高质量 Cd 掺杂单晶，并利用飞秒泵浦–探测瞬态反射光谱对载流子动力学进行超快表征。研究发现，消除晶界缺陷并引入短程有序结构可显著降低总载流子散射势，甚至产生负的外禀散射势效应，从而有效提升载流子迁移率和电输运性能。得益于散射势的抑制，该材料在323–723 K温区内的平均功率因子提升近三倍，并在723 K下实现高达1.7的热电优值(zT)，为目前AgSbSe2体系的最高报道值之一。同时，短程有序引起的局域晶格畸变增强了声子散射，在保持高电导的同时有效降低了晶格热导率。基于该高性能单晶制备的单腿热电器件在423 K温差下实现了8%的能量转换效率。

重庆大学博士生张凯琪、刘爽，南方科技大学博士生黄玉玲为论文共同第一作者，陈熹翰，重庆大学卢旭教授、周小元教授为论文通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广东省高校科技计划项目、深圳市科技创新委员会项目以及中央高校基本科研业务费专项资金的支持。