随着微电子技术的飞速发展,柔性可穿戴设备在人机交互、健康监测等领域备受关注。导电水凝胶因兼具固体的交联结构、含水量和导电特性,成为理想的候选材料。然而,现有导电水凝胶存在集成性能欠佳、制备过程耗时耗能、长期动态监测信号一致性差等问题,严重制约了其规模化应用和功能拓展。因此,开发一种兼具优异的力学性能、高导电性、自粘性和生物相容性水凝胶材料势在必行,但也极具挑战性。
近日,浙江农林大学厉世能博士联合东南大学王炳昊研究员设计与开发了一种基于氧化石墨烯(GO)-L-抗坏血酸(LAA)纳米催化体系的多功能导电水凝胶。团队通过以GO和LAA构建纳米自催化系统,利用两者间的特有的还原机制诱导产生自由基,实现水凝胶在室温下数分钟内无需外部能量输入的快速自凝胶化。成功制备出兼具优异力学性能(拉伸强度 235.9 kPa,断裂伸长率 2522%)、高导电性(1.254 S/m)、强自粘性(可牢固粘附于多种基材表面)以及良好生物相容性的多功能导电水凝胶。该水凝胶作为表皮电子皮肤,可实现多尺度力学变形检测和高精度生理信号监测,在人体运动监测、生理信号采集等领域展现出巨大应用潜力,为下一代可穿戴电子设备的发展提供了新方案。此外,该水凝胶可快速制备大尺寸(0.3 m×0.5 m)产品,且能通过注塑、模具成型等方式实现定制化设计,适配不同应用场景。相关成果以“Time-efficient in situ fabrication of large-scale, mechanical robust, self-adhesive, electrically conductive hydrogel as epidermal electronic skin”为题发表于国际权威期刊《Journal of Materials Science & Technology》(2026, 261, 242-251)。论文第一作者为浙江农林大学硕士生杨玉琴,东南大学博士研究生冯旭阳以及浙江农林大学本科生庞晓雯、徐禹同均作出重要贡献,同时得到了浙江大学文俊儒老师、浙江农林大学徐义刚教授以及杭州师范大学汤龙程教授的大力支持,研究得到国家自然科学基金与浙江农林大学人才科研基金支持。
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【基于GO-LAA纳米催化体系的力学稳定、自粘附导电水凝胶水凝胶室温快速制备】
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图1:AG-PAH水凝胶的设计原理、功能集成及潜在应用
该研究利用氧化石墨烯与L-抗坏血酸的纳米催化系统,构建"一锅法"室温快速凝胶体系(图1)。GO通过石墨氧化剥离制备,LAA来源于天然植物提取,二者在室温下触发化学还原并引发丙烯酸(AAc)的自由基聚合,实现133秒内从液态到凝胶的转变。该体系无需传统热引发或UV照射,仅依赖GO-LAA自催化作用,可完成大面积制备与复杂成型,为绿色高效制备多功能导电水凝胶提供新路径。同时,这种高效制备的多功能水凝胶集成了优异的机械性能、导电性和自粘附能力,可作为电子皮肤传感器,实现对日常生活人体运动的实时无线监测。
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图2:AG-PAH水凝胶力快速成胶过程机理及表征
该研究利用L-抗坏血酸与氧化石墨烯的氧化还原反应构建纳米催化系统(图2)。LAA的烯二醇基团与GO片层含氧官能团发生开环反应,在室温下触发化学还原并生成石墨烯自由基与羟基自由基,引发丙烯酸单体快速聚合,133秒内形成交联网络。该过程伴随明显放热(22.3°C升至62.6°C),XPS、Raman等多重光谱证实GO成功还原。该体系展现出广泛的单体适用性,可实现”一核多花”式的多功能水凝胶快速制备,为高效构建导电网络与机械增强结构提供了分子级设计策略。
【AG-PAH水凝胶力学性能与结构演变】
通过GO-LAA纳米催化系统的协同作用,AG-PAH水凝胶展现优异的力学性能:拉伸强度达235.9 kPa、断裂伸长率2522%、韧性4.21 MJ/m³,远超传统样品。GO纳米片与聚合物链间的氢键及链缠结构建平均孔径23.77 nm的蜘蛛网状分级结构;FT-IR和XPS谱学特征证实高效交联网络形成。该水凝胶兼具1330 J/m²断裂能与可逆粘附特性,可承受穿刺、拉伸及40倍充气等严苛形变,为电子皮肤的稳定传感提供结构基础(图3)。
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图3:AG-PAH水凝胶的力学性能及表征
【AG-PAH水凝胶的自粘附性与机电性能】
AG-PAH水凝胶在空气中展现优异的自粘附性能,对橡胶、塑料、金属、玻璃、陶瓷、木材、纸张、布料、树叶及猪皮等九类基材的粘附强度达10.4-27.7 kPa。GO与LAA的活性官能团通过氢键、金属配位及偶极-偶极多重可逆作用形成强界面粘附,经历5次剥离-再粘附循环后强度保持率>82%。大鼠组织学分析证实其生物相容性良好,2小时皮肤接触无刺激,且无需胶带即可实现人体皮肤的无残留贴合,有效避免了动态监测中的界面分离与信号失真问题(图4)。
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图4:AG-PAH水凝胶的自粘附性能
作为应变传感器,AG-PAH水凝胶展现优异机电性能与稳定性:电导率达1.254 S/m可点亮LED灯泡,在0-2374%宽检测范围内实现三阶段线性响应,最大应变系数11.23,响应/恢复时间仅145/146 ms。传感器可精准捕捉多尺度形变——从手指/手腕/肘部弯曲到面部表情、吞咽、发声等细微生理活动,甚至实现签名识别。结合无线技术可实时监测ECG/EMG信号,准确识别不同运动状态下的PQRST波特征(图5),综合性能远超同类快速凝胶化导电水凝胶,为下一代可穿戴健康监测提供了可靠平台。
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图5:AG-PAH水凝胶的机电传感性能
总结:本研究通过构建GO-LAA纳米催化体系,突破传统水凝胶制备能耗高、耗时长及性能平衡困难的局限,实现兼具力学强韧(拉伸强度235.9 kPa、断裂伸长率2522%)、高导电性(1.254 S/m)及优异自粘附(木材27.7 kPa)的多功能水凝胶的室温超快速制备(133秒)。该材料在0-2374%宽检测范围内保持高灵敏度(最大GF=11.23),响应/恢复时间仅145/146 ms,可精准捕捉从关节运动、面部表情、吞咽发声到ECG/EMG的多尺度生理信号,甚至实现签名识别功能,结合无线传输技术为下一代可穿戴健康监测提供了高效可靠的解决方案。
“Time-efficient in situ fabrication of large-scale, mechanical robust, self-adhesive, electrically conductive hydrogel as epidermal electronic skin”
https://doi.org/10.1016/j.jmst.2025.09.075
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