吉林大学团队取得重要进展

近日

吉林大学物理学院纪文宇

张汉壮教授团队

联合电子学院谢文法教授、刘士浩副教授

复旦大学杨迎国教授、东南大学卢海洲教授

及北京交通大学唐爱伟教授等研究团队

在钙钛矿电致发光器件（PeLED）

发光界面调控及器件效率方面

取得突破进展

研究团队通过“一步法”原位构建三维/二维（3D/2D）有序异质结钙钛矿薄膜的新策略，成功将绿光PeLED的外量子效率（EQE）提升至42.9%（经第三方认证为42.3%），刷新了该类器件的世界纪录。相关成果以《Maximizing perovskite electroluminescence with ordered 3D/2D heterojunction》为题发表于国际顶级期刊《Nature》。

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从“随机混合”到“有序组装”的结构革新

金属卤化物钙钛矿因具备高荧光效率、可溶液加工及带隙可调等优势，被视为下一代显示与照明技术的理想材料。其中，准二维钙钛矿通过引入有机长链分子形成量子阱结构，可有效约束激子，提升发光效率。然而，传统制备方法往往导致3D相与2D相随机分布、取向杂乱，带来表面缺陷密集与能量分布无序两大瓶颈，不仅引发严重非辐射复合，也阻碍电荷高效传输。

为突破这一困局，研究团队提出“界面诱导结晶”的全新思路：在空穴传输层上引入富含羟基的聚合物PEIE，其既能通过氢键与底层稳定结合，又可借助羟基与钙钛矿前驱体中的铅离子配位，形成高密度“分子锚点”。这一设计实现了自下而上的有序生长——先诱导3D钙钛矿沿衬底水平取向结晶，随后在其上方自发组装形成高度有序的2D相，最终构建出3D在下、2D在上的垂直梯度异质结。

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图1 钙钛矿异质结的表征。(a) PVK薄膜及 (b) PVK/PEIE双层薄膜的二维掠入射广角X射线散射（GIWAXS）图，其中位于qz ≈ 1.38 Å-1处的峰（以绿色圆圈标出）归属于面取向的PVK分子。(c) 参考组钙钛矿薄膜与 (d) 目标钙钛矿薄膜在入射角为0.15°和0.25°下的二维GIWAXS图。(e)PVK薄膜π-π堆积结构、其与PEIE分子层的氢键相互作用以及PEIE中–OH与Pb²⁺离子间的配位相互作用的示意图。(f) 在不同X射线入射角下，参考与对照钙钛矿薄膜中沿面内方向和面外方向的2D相与3D相比值。(g) 目标钙钛矿薄膜的截面透射电镜图像，展现出由不同[PbBr6]4-单分子层构成的可辨识3D结构。(h) 目标钙钛矿薄膜与 (i) 对照钙钛矿薄膜的结构示意图。（图源：Nature）

器件激子形成效率及光取出效率同步跃升高辐射复合及激子限域：该有序梯度结构将器件的发光区域限制于3D/2D钙钛矿界面，使激子远离表面缺陷密集区，利于激子辐射复合与发光增强。该结果清晰揭示了PEIE在诱导有序钙钛矿异质结构形成和提升发光性能方面的关键作用。优化后的钙钛矿薄膜光致发光量子效率（PLQE）由85%提升至97%；

协同光提取增强：由于长链有机分子引入和低维钙钛矿相的形成，钙钛矿薄膜呈现出独特的“褶皱”状表面形貌，该结构增加了薄膜的有效光输出途径，所制备的钙钛矿发光器件光取出效率最高可达45.4%。

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图2 钙钛矿发光二极管的器件性能。(a) 3D/2D钙钛矿异质结的PeLED结构示意图。参考器件与目标器件的 (b) 电流密度‒电压‒亮度曲线，及 (c) 外量子效率（EQE）−电流密度曲线。(d) 参考器件与目标器件的峰值EQE分布（各15组）。参考器件和目标器件的平均EQE分别为15.2%（相对标准偏差为21%）和37.5%（相对标准偏差为6%）。(e) 已报道的绿色PeLED与本工作中器件的峰值EQE汇总对比。(f) 参考与目标器件在不同观测角度下的电致发光（EL）光谱，插图为归一化的EL光谱。不同角度下器件发光的一致性。(g) 参考器件、目标器件以及标准朗伯体模型的EL角度分布。(h) 基于时域有限差分法模拟的偶极子源（即激子形成区域）的光提取效率随其与空穴传输层距离的变化关系。（图源：Nature）

高效率、低成本、可溶液加工的PeLED，正逐步展现成为下一代显示和照明技术的潜力。本研究的突破性不仅在于刷新效率纪录，更体现为工艺的极大简化——仅需一步旋涂即可实现高性能异质结，无需复杂后处理。42.9%的效率已超越多数商用OLED水平，为钙钛矿在高端显示（如AR/VR、超高清电视）及固态照明领域的应用带来希望。

该论文第一完成单位为吉林大学物理学院，第一作者为2020级光学专业纪文宇教授博士研究生彭镜宇，共同第一作者为长春光机所薛旭兰助理研究员以及吉林大学电子学院刘士浩副教授，吉林大学物理学院纪文宇教授为通讯作者；复旦大学杨迎国教授、北京交通大学唐爱伟教授、东南大学卢海洲教授、吉林大学电子学院谢文法教授为论文的共同通讯作者。

该工作得到了吉林大学、吉林大学物理学院、国家大科学装置上海同步辐射光源、中科院上海应物所电镜系统的支持，并得到了国家自然科学基金委等项目的资助。感谢吉林大学白雪教授、张宇教授、西安交大刘宇航教授及牛津大学袁忠诚老师的有益讨论。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-026-10134-1

来源:长春日报

编辑:张瑜
初审:张瑜
复审:李冲
终审:王继峰