北京交通大学唐爱伟团队ACS Nano :通过组分调控实现Ag-In-Ga-S纳米晶的光谱窄化

I-III-VI族半导体纳米晶(NCs)由于其高发光效率、光谱可调以及可溶液加工等优势引起了研究者的广泛关注。然而由于其多缺陷态发光的特性，导致其发光峰线宽较宽，色纯度较差，限制了其在显示领域的应用。目前，许多课题组都报道了多元银基硫族纳米晶的窄谱带发射，然而关于多元银基硫族纳米晶中阳离子交换机制以及窄谱带发射的来源尚不明确。

近日，北京交通大学唐爱伟教授团队通过阳离子交换策略制备出发光光谱的半高全宽仅为29 nm的Ag-In-Ga-S (AIGS) 合金型纳米晶，其中In离子扩散主要影响发光峰峰位，Ga离子扩散有利于发光峰的窄化。飞秒瞬态吸收技术和第一性原理计算阐明了窄谱带发射峰主要来自导带与Ag空位能级之间的辐射复合，并最终构筑了发光广谱的半高全宽小于30 nm的电致发光器件。相关成果近期发表在ACS Nano (2026, 20, 3, 2812-2820)上。北京交通大学博士生解修林和南京理工大学刘高豫为文章的共同第一作者，北京交通大学唐爱伟，南京理工大学张胜利和国家纳米科学中心卢晋为文章的共同通讯作者。

研究人员发现通过在传统的具有宽光谱特性的Ag-In-S和Ag-Ga-S纳米晶中引入另外一种元素，均能形成窄发射特性的合金型AIGS NCs（图1），AIGS NCs的生长过程中伴随着In和Ga离子的共同扩散，其中In离子主要影响发光峰位，Ga离子有利于光谱的窄化，发光峰从初始的宽峰，演变成双峰共存，最终收窄为单一窄峰（图2），通过进一步的Ga后处理，可以实现半峰宽仅为29 nm的绿光发射峰。

飞秒瞬态吸收光谱系统研究了AIGS NCs的激子动力学过程，阐述了窄谱带发射的物理机理（图3）。并通过第一性原理计算得出，窄谱带发射峰主要来自导带与Ag空位能级之间的辐射复合，宽谱带发射峰主要来自In-Ag转置能级与Ag空位能级之间的辐射复合（图4）。最终通过构筑结构为ITO/PEDOT:PSS/PTAA/AIGS NCs/TmPPPyTz/PO-T2T/LiF/Al的电致发光器件, 实现了电致发光半峰宽小于30 nm，最高外量子效率为1.2 %，最高亮度为1095 cd/m2（图5）。

图1 AIS, AIGS和AGS NCs的(a)荧光光谱图及紫外灯下发光照片; (b)瞬态荧光衰减曲线; (c)X射线衍射图谱; (d)AIGS NCs的能量色散X射线光谱图。

图2 AIGS NCs 生长过程的(a)荧光光谱变化图; (b)瞬态荧光衰减曲线; (c)紫外灯下发光照片; (d)单粒子荧光光谱图。

图3 (a)富In和(b)富Ga的AIGS NCs瞬态吸收光谱图; (c)基态漂白峰动力学曲线拟合; (d)发光机理示意图。

图4 (a)AIGS 晶体结构晶胞; (b)AIGS的能带结构; (c)AIGS的态密度; (d)计算出的AIGS的辐射复合峰。

图5 (a)电致发光器件结构示意图; (b)光致发光和电致发光光谱图; (c)电流密度-亮度-电压特性曲线; (d)电流效率和外量子效率曲线。

文献链接：Xiulin Xie, Gaoyu Liu, Yu Zhang, Yiqing Yang, Wentao Niu, Ouyang Lin, Yangyang Bian, Jin Lu*, Shengli Zhang*, and Aiwei Tang*. Spectral Narrowing of Ag–In–Ga–S Nanocrystals Enabled by Component Engineering.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c17528

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