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原子世界的“动态相机”:非弹性中子散射飞行时间谱仪

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在物质科学研究中,我们常常聚焦于其静态结构——原子如何排列,晶体有何对称性。然而,很多情况下,直接决定材料中力、热、光、电、磁等宏观物性的往往是其微观层面的动态(激发态)行为。无论在室温还是极低温度下,这些激发态(通常是量子体系的集体激发态,简称元激发)也广泛存在并发挥着重要作用。原子如何在平衡位置附近振动从而产生声子,磁矩如何集体舞动而产生自旋波,以及这些微观自由度在动态层面上如何相互耦合,最终导致了超导、超流、量子自旋液体、多铁性等宏观量子现象的涌现?要直接“看见”这些动态过程,需要一种特殊的探针:它既能感知原子尺度的空间变化,又能分辨毫电子伏特(meV)级的能量交换;既能穿透材料体相,又能对原子和磁性信号敏感。中子正是开启这类复杂物理现象大门奥秘的一把近乎完美的钥匙。

中子作为电中性粒子,具有独特的优势:穿透力强,可进入物质内部测量体相性质,而不受表面影响;与原子核相互作用,使其对氢、锂等轻元素极为敏感,且能清晰区分相邻元素与同位素;具有自旋磁矩,对具有未满壳层而具有原子磁矩的3

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等轨道电子云敏感,可直接探测磁性材料中的磁结构与自旋激发。经过适当温度介质慢化的“热中子”(典型能量为几十到上百meV)具有理想的波长与能量。其能量刚好匹配固体中最常见的元激发(声子与自旋波),而其波长与原子间距相当(典型值约1 Å)。当中子与晶格、分子或者自旋系统发生非弹性散射时,它会交出或带走一份微小的能量与动量,这份能量变化恰好对应着材料内部元激发的能量与动量。如图1(a)所示,通过精确测量散射前后中子的能量与动量变化,我们便能直接绘制出声子色散谱、自旋波谱等动力学图像,如同为物质的微观运动拍摄一部“动量—能量”分辨的纪录片。


图1 (a)声子与自旋波的色散关系示意图。插图为声子与自旋波的示意图,基于不同能量窗口和色散模式,色散曲线分为声学支与光学支;飞行时间模式非弹性中子散射谱仪的(b)结构示意图和(c)工作原理示意图

作为研究物质微观结构和自旋元激发动力学的重要工具,非弹性中子散射谱仪这台原子世界的“动态相机”在诸多前沿领域发挥着不可替代的作用:例如在高温超导机理探索方面,中子散 射可以为理解电子配对机制提供重要的实验证据。在铜基、铁基超导体中,非弹性中子散射直接观测到了奇异的“自旋共振模”[1]这种只在超导态下出现、能量与超导转变温度成正比的集体磁激发,被认为是磁性相互作用参与超导配对的标志,为理解高温超导电子配对机制提供了关键实验线索。量子自旋液体是一种即使接近绝对零度也不会磁有序的奇特量子态,可以被用于拓扑量子计算等未来科技,但由于其与平庸的顺磁态看起来非常接近(实验表现皆为无序),在研究上存在很大困难。非弹性中子散射通过揭示其自旋激发宽连续谱或分数化的量子激发等特征,为验证这一前沿物态提供了核心证据[2]。在热电材料研究中,非弹性中子散射可以直接测量声子色散关系,从而在微观层面揭示超低热导率的物理起源,为应用材料设计指明了方向[3]

实现晶格和自旋激发测量的核心工具是非弹性中子散射谱仪,其发展历程是一部追求更高效率、更高分辨率与更强适应性的历史。1955年,Brockhouse发明了三轴中子散射谱仪,开辟了非弹性中子散射的领域,并因此获得1994年诺贝尔物理学奖。这类谱仪原理非常简洁,利用布拉格反射从连续中子束中筛选出特定能量的入射和出射中子。单色器和分析器来分别选定单一的中子入射或出射动量和能量,最终可以计算出散射过程改变的能量和动量。三轴谱仪具有很强的灵活性,非常适合对倒空间(动量空间)中特定方向进行高精度扫描和追踪,例如研究某个方向声子色散关系,以及其随温度或磁场变化的演化行为。三轴谱仪的灵活结构使其特别适合建设在研究型反应堆等稳态连续中子源上,在非弹性中子散射中占有重要地位,在很长的历史时期内都是非弹性中子散射的主要甚至是唯一的工具。目前在我国几个主要的研究型反应堆上,包括北京的CARR堆和绵阳的CMRR研究堆,都建设了多台三轴中子谱仪,覆盖了从热中子到冷中子的入射中子能量区间[4,5]。然而,三轴中子谱仪也有局限性,其工作模式如同“逐点扫描”,要获得整个四维空间完整的动量—能量色散关系,需要耗费大量时间,工作效率非常低。而实验过程中,经过样品的中子散射是同时发生在所有动量—能量空间的,逐点测量相当于浪费了绝大部分中子。

随着脉冲式中子源(散裂中子源)的发展,中子飞行时间谱仪应运而生,为实现非弹性散射提供了另外一种方案。其原理基于中子作为非相对论粒子,其运动速度与动量和能量一一对应的这个事实(热中子速度典型值一般不超过10 km/s)。利用脉冲中子和飞行时间法:固定飞行距离,通过测量中子到达探测器的时间来确定其速度与能量。特别是直接几何飞行时间谱仪,它使用斩波器筛选出单能中子,中子能量通过斩波器的相位唯一地确定。中子从样品散射之后,动量和能量会发生变化,从而速度的大小和方向也会发生变化。因此,不同能量的被散射中子到达探测器的时间也会不同。通过记录下中子到达不同探测器的时间和探测器的位置,可以计算出中子的能量改变和动量改变。从而最终得到对应的动量—能量(QE)四维空间的数据。而这些事件的描述是在实验室坐标系中进行的,它可以进一步转换到以晶体布里渊区的坐标系[

H
K
L
] 中,变成在各个布里渊区的动量—能量分布数据。飞行时间谱仪的结构和工作原理示意图如图1(b),(c)所示。在飞行时间谱仪中,往往同时使用多个探测器构成阵列,探测器之间独立工作。一次实验即可同时捕获大量来自不同散射角度、具有不同能量转移的中子,相当于对一大片动量—能量空间进行“全景快照”,数据采集效率相比三轴谱仪有数量级的提升。脉冲式的散裂中子源与飞行时间技术在原理上天生绝配:散裂源产生的本身就是脉冲中子,为中子飞行时间法提供了天然的时间零点。因此飞行时间法能最大效率利用中子,实现高通量测量。因此,世界各大散裂中子源(如美国的SNS、日本的JPARC、英国的ISIS)都建设了多台飞行时间模式的中子非弹谱仪。


图2 (a)中山大学与中国散裂中子源联合建设的高能非弹谱仪结构模型示意图;(b)谱仪现场照片

依托2018年建成出束的我国首台、世界第四台脉冲散裂中子源——中国散裂中子源(CSNS),中山大学和中国散裂中子源联合自主设计建造了国内首台飞行时间模式的非弹性中子散射谱仪,全称是“高能直接几何非弹性中子散射飞行时间谱仪”,简称“高能非弹谱仪”(图2)[6,7]。高能非弹谱仪从2019年开始建设,2023年初出束,2025年11月通过验收,标志着国内首台飞行时间模式的非弹性中子散射谱仪正式建成并投入使用。该谱仪有着先进的物理设计指标,入射中子设计能量范围为10—1500 meV,能量分辨率达到入射能量的3%—5%;探测器设计水平角度覆盖范围达到水平-30°—130°(目前一期建设了-30°—60°),竖直方向覆盖角度范围:-30°—30°。该谱仪的成功建设填补了国内空白,标志着我国在晶格与自旋动力学表征领域拥有了国际先进水平的研究平台。通过实验验证(图3),证实了其在单位功率的束流通量、特定能量区间信噪比等部分指标方面处于国际领先水平,并且具有鲜明特色:

(1)宽入射能覆盖与大探测角度保证了大的动量—能量转移范围:入射中子能量覆盖10—1500 meV,既能探测高能激发,也能兼顾低能激发。由于其较大的探测器水平覆盖范围,能同时高效地测量声子和自旋波激发。

(2)单束模式与多束模式并存兼顾了准确性与实验效率:传统飞行时间谱仪只能从一个中子脉冲中筛选一个能量进行实验,虽然能够保证物理结果的正确性和简洁,但绝大部分中子都被过滤浪费掉了。与此同时,利用多束重复模式(RRM)可以从一个中子脉冲中取出多个不同入射能量的单色束(最多可达10束左右),不同初始能量的中子分别入射到样品上进行散射实验,进一步提升了实验效率。单色能量和多束能量这两种模式可以自由切换,在准确性和实验效率之间取得最优平衡。

(3)样品环境多样:这台谱仪配备了1.5—800 K变温样品环境、7 T超导磁体,此外还在发展力—热—磁原位多场加载装置,将为我国在高温超导、量子磁性、磁电与多铁性材料、新能源材料等前沿领域的原创性研究提供强大的实验支撑。


图3 (a)高能非弹谱仪实验测得的Si单晶的声子谱;(b)理论计算模拟Si标样的声子谱(感谢中国散裂中子源罗伟提供实验及理论模拟图片)

从Brockhouse时代的三轴谱仪,到今天基于散裂中子源的先进飞行时间谱仪,非弹性中子散射技术发展进化,为我们窥探物质微观动力学世界打开了越来越清晰的窗口。基于中国散裂中子源的高能非弹谱仪的建成,不仅是中子散射装置技术的突破,更是为物理、化学、材料、能源等多学科研究提供了一个重要的平台。它正张开双臂,迎接国内外科学家前来探索未知,共同解读物质动态行为的奥秘,为未来科学研究和材料设计突破注入强劲动力。

参考文献

[1] 赵俊,戴鹏程,李世亮. 物理,2007,36(11):817

[2] 冉柯静,王靖珲,温锦生. 物理,2021,50(7):443

[3] 任清勇,王建立,李昺 等. 物理学报,2025,74(1):60

[4] Wang J C,Xu D Y,Liu J J et al. Rev. Sci. Instrum.,2025,96:073902

[5] Song J M,Luo W,Liu B Q et al. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A,2020,968:163929

[6] Luo W,Feng Y,Liu X Z et al. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A,2023,1046:167676

[7] 胡泽,袁园,李历斯 等. 物理学报,2025,74(1):012501

来源:中国物理学会期刊网

编辑:测不准的小阳

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