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3D微纳制造，突破材料限制！

三维微纳制造是微纳机器人、微纳光子学、微流控器件以及微尺度超材料等众多前沿领域的重要技术基础。通过在微米乃至纳米尺度上构建具有复杂三维几何形貌的结构，研究人员能够创造出功能强大的微纳器件，推动社会发展。双光子聚合(Two-photon polymerization) 三维打印技术因其高空间分辨率，被广泛认为是三维微纳制造领域中最先进的方法之一。然而，该技术本质上依赖光化学交联反应，其可加工材料主要局限于特定类型的聚合物。尽管近年来通过开发新型光刻胶等方式，研究者尝试拓展其材料适用范围，但整体而言，实现真正意义上的多材料、尤其是非聚合物材料的高精度三维制造仍然极具挑战。

相比于持续开发新型光刻胶，将微纳米颗粒作为构筑基元，通过可控组装方式构建三维结构在材料通用性方面具有巨大优势。这类方法原则上适用于多种多样的合成功能材料，如金属、金属氧化物、碳基材料和量子点等。然而，实现高质量的三维颗粒组装需要对组装过程进行精确的时空调控：成千上万个微纳米颗粒需要在外场作用下被同时引导、持续输运，并在特定空间位置实现受控堆积，从而形成具有确定三维形貌的结构。当前主流的组装手段，如毛细力组装、界面组装，光学组装以及电磁场组装等，在组装效率、结构维度、可扩展性和对材料与环境条件的适应性方面仍然存在明显限制，难以同时满足上述要求。

在此背景下，德国马普所智能系统研究所MetinSitti与新加坡国立大学张明超课题组提出了一种将光诱导胶体流体输运与微纳三维空间限域相结合的颗粒组装策略，旨在实现更具材料通用性的三维微纳制造。研究以“Optofluidic three-dimensional microfabrication and nanofabrication” 为题发表于最新一期的《Nature》。该工作利用光场在局域范围内触发并调控流体输运过程，使微纳颗粒在空间限域中被连续引导与沉积，从而实现对多种材料三维形貌的可编程构筑。论文第一作者为苏黎世联邦理工学院的吕相龙博士；合作者包括瑞典皇家理工学院的雷文海博士及Shervin Bagheri教授提供的流体理论支持，以及马普所Gaurav Gardi博士、Muhammad Turab Ali Khan博士在实验方面的参与。

光流体三维微纳颗粒组装的基本原理

在传统的胶体体系里，“让颗粒沉降”往往意味着“别动它”。无论是污水澄清、胶体絮凝，还是实验室里想让纳米颗粒从分散态走向聚集态，一个常见经验都是静置：尽量避免扰动分散溶液，等待颗粒在相互作用作用下逐步靠近、架桥、沉降，最终得到上清液澄清的效果。相反，一旦把液体搅动起来，强扰动会打断已形成的弱团簇、缩短颗粒近距离停留时间，使体系更难长大，让体系“回到分散状态”。

但这项工作展示了一个看似相反、却更“可控”的过程：在合适的速度窗口内，流体运动并不会抑制沉降，反而能促进颗粒“更快、更确定地”聚集并致密化。原因并不难理解:当颗粒被流场持续驱动时，颗粒的相对运动与碰撞频率显著提高，等效地提升了“有效相遇概率”。从胶体物理的角度看，这种由动力学带来的高频接触，某种意义上类似于提高颗粒浓度：局部接触事件变多，使颗粒更容易跨过电双层排斥带来的能垒，进入范德华吸引主导的黏附区，进而发生聚集与沉降。与此同时，这一“促进效应”并非无限增强：当流速过大时，颗粒-流体之间的黏滞阻力与剪切扰动会占据主导，颗粒更难停留在接触态，反而不利于稳定组装。因此，真正关键的是把流动“调到刚刚好”：既足以提高碰撞与接触概率，又不至于让流体作用力强到把颗粒重新拉散。

正是基于这种“受控流动促进聚集”的反直觉窗口，研究团队提出了光流体三维微纳颗粒组装策略，并将其转化为一种可编程的三维微纳制造方法。该方法的整体流程如图 1所示。首先，研究人员利用双光子聚合打印具有开口的空心聚合物结构作为后续颗粒组装的三维空间模板。随后，将模板浸入含有微纳米颗粒的悬浮液中，并在模板开口附近施加聚焦飞秒激光。高功率的飞秒激光对液体局部持续加热，产生强烈的温度梯度，由此诱导形成稳定的对流流场。该流场能够持续将溶液中的微纳米颗粒输运至模板内部，并逐步堆积与致密化，直至完全填满模版。完成组装后，选择性去除外部聚合物模板，即可获得完全由目标颗粒材料构成的三维结构 （图1a）。研究团队展示了由二氧化硅颗粒组装而成的三维微立方体结构（图1b, c）和具备连续三维曲面形貌的悬垂“可颂”结构(图1d,e)，表明该方法在构建复杂三维结构方面的能力。

图1. 光流体三维微纳制造

随后，研究团队揭示了光流体组装过程的物理机制 （图2）。颗粒在光流体驱动下实现聚集，是三维稳定组装的必要前提；而聚集与否，本质上取决于颗粒间相互作用与颗粒-流体相互作用之间的竞争。颗粒间相互作用主要由范德华吸引与电双层排斥共同决定，颗粒-流体相互作用则以黏滞阻力为主。研究人员以二氧化硅胶体颗粒为模型体系，系统调节溶液离子强度与流速，比较不同条件下颗粒的聚集/分散行为。结合理论分析与实验结果，研究团队构建了描述聚集与分散边界的相图，为后续将该策略迁移到不同材料体系提供了可操作的物理判据。

图2. 组装机理

为了进一步拓展该方法的适用范围，研究人员之后考察了不同溶剂体系对颗粒组装行为的影响 （图3）。在油相等疏水溶剂中，强大的疏水相互作用显著增强了颗粒的聚集行为，使得在较高流速条件下也能够实现稳定的三维组装，从而提高组装效率（图3a-c）。而在水相溶剂中，激光加热往往伴随气泡生成及强烈的界面流动，阻碍颗粒聚集。研究表明，通过引入不同类型的表面活性剂，可以有效减缓界面流动，从而促进颗粒聚集（图 3d–f）。这些结果表明，该方法在多种溶剂条件下均具有良好的可调性。

图3. 不同溶剂环境中的组装优化

该光流体三维组装策略在材料适用性方面表现出良好的通用性。如图 4 所示，研究团队成功实现了由不同尺寸二氧化硅颗粒构成的多种三维结构，并进一步将该方法拓展至金属氧化物纳米颗粒、金属纳米颗粒、金刚石纳米颗粒以及量子点等多种材料体系。此外，该方法支持空间选择性的多步组装过程，使不同材料能够在同一基底上被精确组装到预定位置，或在同一结构中实现多材料集成，为构建具有空间功能分布的三维微纳结构提供了有效手段。

图4.多材料适用性

最后，研究人员展示了该方法在微流控器件和多功能微型机器人制造中的应用潜力。如图 5a-e 所示，通过在微流控通道中集成由颗粒组装形成的三维多孔微阀，实现了对不同尺寸纳米颗粒的筛分与富集。图5f-s则展示了一系列多材料集成的微型机器人。这些微机器人在磁场、光场或化学环境中表现出不同的运动模式，展示了该制造策略在多功能微系统构建中的潜力。

图5.多材料3D结构在微流控及微型机器人上的展示

综上所述，研究人员提出了一种基于光流体诱导微纳颗粒三维组装的通用三维微纳制造技术，并展示了其在多种材料集成和多功能微纳器件制造方面的能力。这项技术为未来制备功能更加复杂的微纳米器件提供了重要的基础。

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