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钙钛矿基太阳能水分解系统是应对环境挑战的有力候选者,其太阳能-氢能(STH)转换效率已超过商业化门槛(>10%)。然而,由于对电荷载流子动力学的原位/操作过程理解不足,其操作稳定性仍不理想。
本研究延世大学Jooho Moon等人通过近红外(NIR)光热催化调制,探究了电荷积累对操作稳定性的影响。在操作近红外切换下的电化学分析表明,氢析出反应动力学增强,电荷复合减少。原位分析证实,降低电荷积累可抑制钙钛矿层中的离子迁移,从而提高操作稳定性。近红外辐照的阴极在0 VRHE条件下,实现了25.48 mA cm⁻²的光电流密度,并在310小时内保持初始光电流密度的90%。
结合近红外辐照的钙钛矿水分解阴极与平行光照共面系统,在无偏压条件下运行,实现了15.18%的STH效率,并在115小时内保持初始性能的70%。
研究亮点:
近红外光热催化策略:通过近红外激光局部加热催化剂,显著提升氢析出反应动力学,降低电荷复合与积累,从而提高器件稳定性。
稳定性大幅提升:阴极在近红外照射下,操作稳定性从6小时延长至310小时,保持90%以上初始光电流,无偏置整体水分解系统也能在115小时内保持70%性能。
揭示失效机制:首次通过操作原位手段,阐明电荷积累是引发钙钛矿层离子迁移与器件降解的关键因素,为后续界面工程与催化剂设计提供指导。
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Jeong, CS., Jeong, W., Yun, J. et al. Operando insights into stability of perovskite-based solar water splitting devices. Nat Commun (2026).
https://doi.org/10.1038/s41467-026-68357-9
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