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在铅卤钙钛矿(APbX₃)中,A位阳离子对光学与电子性质的影响最初被认为较小。然而,其对太阳能电池性能与发光的积极影响正逐渐被证实。
本文苏黎世联邦理工学院Maksym V. Kovalenko、Gabriele Rainò和魏茨曼科学研究所Dan Oron等人报道,在软性APbBr₃胶体量子点中,A位阳离子可控制声子诱导的激子波函数局域化。基于从头算分子动力学模拟与单粒子荧光光谱的深入分析表明,非简谐晶格振动及其导致的无序结构可作为附加约束势场。与传统量子点通过缩小尺寸进入强约束区时面临单光子纯度与光学稳定性之间的权衡不同,大尺寸有机‑无机钙钛矿量子点中的动态声子诱导约束实现了明亮(10⁶ 光子/秒)、稳定(>1小时)且高纯度(>95%)的单光子发射,并可在宽光谱范围(495–745 nm)内调谐。
软性钙钛矿量子点中强电子‑声子耦合为发展可扩展的室温量子光源提供了一条非常规途径。
研究亮点:
揭示Jahn–Teller畸变的主导作用:通过对比不同环尺寸的环状有机阳离子(C3–C6),明确二维溴化铅钙钛矿中自陷激子发射主要受铅偏心位移引起的Jahn–Teller畸变调控,而非传统的八面体倾斜畸变。
建立“环尺寸‑畸变‑发光”关联规律:随着环状阳离子环尺寸增大,铅偏心位移增强,电子‑声子耦合强度显著提升,自陷激子发光比例大幅提高,为白光钙钛矿材料设计提供了清晰的分子工程思路。
阐明晶格刚度与耦合强度的非必然关联:研究发现,尽管大环阳离子增强了晶格刚性并降低声子非谐性,但仍能实现更强的电子‑声子耦合,表明晶格“软化”并非强耦合的必要条件,挑战了该领域的传统认识。
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Feld, L.G., Boehme, S.C., Sabisch, S. et al. Phonon-driven wavefunction localization enhances room-temperature single-photon purity in large hybrid lead halide perovskite quantum dots. Nat Commun (2026).
https://doi.org/10.1038/s41467-026-68607-w
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