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所有作者均中文署名!历经3轮审稿,耗时275天!最新Nature子刊!

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灵活的物联网设备和多感官人机交互的快速发展需要能够以智能和节能的方式进行多模态数据感知、处理和反馈的先进系统。然而,由于感知、处理和反馈单元的碎片化架构,传统架构面临能量低效率和界面不匹配的限制。


西北工业大学黄维院士,福建师范大学赵毅教授、刘洋教授等人受生物传感系统的启发,将基于MXene的柔性双模传感-处理-可视化集成系统引入到单个可穿戴设备中,通过分层MXene平台将压电纳米发电机(机械感觉)、光电突触(视觉处理)和变色量子点发光二极管(光反馈)与优化的界面结合在一起。该可穿戴集成系统具有触觉-视觉信号识别能力,适应环境刺激的生物自我保护行为,动态轨迹识别和运动识别的空间定位,这些都是多感官交互中非常需要的。仿生材料-建筑-功能协同设计策略和集成系统促进了可穿戴神经形态硬件、边缘计算和智能人机交互的发展。

相关工作以《Bioinspired flexible sensing-processing-visualizing integrated system towards tactile-visual signal recognition》为题在《Nature Communications》上发表论文。从Peer review文件上可以看到,该研究历经了3轮审稿,从投稿到接收历经275天!

图文介绍


图1 基于MXene的柔性传感-处理-可视化集成系统设计

细胞膜作为一种通用平台,通过共享组件增强了营养物质的利用以及机械和电信号的兼容性,发挥着多种作用,包括通过插入的Piezo2实现触觉感知,通过插入的视紫红质实现视觉感知,将感觉刺激转化为离子-电子信号,并高效传输这些信号以进行交互和处理,从而促进各种生理过程(图1a)。基于准二维多功能细胞膜的多感官感知-处理-反馈系统的工作原理和结构为仿生电子领域的融合材料和结构设计提供了有价值的启示,以实现多模式、可穿戴和界面匹配功能。

本文提出了一种基于MXene的柔性传感-处理-可视化集成系统(FSPVS),具有机械和电子匹配的界面,可穿戴智能传感系统(图1b)。通过定制尺寸和表面状态,MXene具有多种功能,包括共享高效电传导平台、触觉增强材料、视觉感觉和突触材料,以及具有最小能量势垒的优选电荷注入层,从而实现感觉刺激转化为电子信号并有效传输。大型MXene (L-MXene)作为一个共享平台,包含以下集成单元:通过中型MXene(M-MXene)界面极化锁定调节压电纳米发电机(PENG)实现机械感应;基于氧化小尺寸MXene (OSMX)的人工光电突触(AOS)的视觉感觉和突触功能集成色移量子点发光二极管(CS-QLED)光反馈。

这些MXene的形貌和物相表征如图1c从左到右所示。首先,采用“MILD”方法刻蚀富Al的Ti3AlC2 MAX(MXene前驱体),得到缺陷最小的多层MXene。随后,利用涡旋振荡产生的机械力对多层MXene进行剥离,得到L-MXene和M-MXene,保持横向尺寸,使面内缺陷最小化。利用离心力进一步分离富含-OH端部的M-MXene和具有最小缺陷的大横向尺寸L-MXene,分别匹配PENG、AOS和CS-QLED的器件应用。此外,为了满足材料利用和AOS应用要求,机械上不可剥蚀的多层MXene首先被超声破碎成S-MXene,然后氧化和表面功能化,以产生含有丰富缺陷位点的光响应性OSMX。


图2 MXene基双功能PENG的表征

自供电MXene基双功能PENG,类似于Piezo2的触觉传感单元,是通过在共享的L-MXene导电层(图2a)上沉积M-MXene/P(VDF-TrFE)(MXP)来制造的,具有优异的导电性和机械强度。此外,MXene具有丰富和可调的表面末端,有利于溶液处理,能够在各种溶剂中均匀分散,包括水、极性和非极性有机溶剂。图2b、c分别展示了MXene基双功能PENG在初始状态和加压状态下的工作机理。M-MXene和P(VDF-TrFE)基体之间的界面极化导致复合材料内电偶极子的取向相对均匀(图2b)。压缩后,自极化效应加上变形偶极子的形成,诱导薄膜表面产生极化电荷。这些电荷随后被吸引并积聚在带电表面上,从而形成压电电位(图2c)。因此,外部自由电荷迁移到电极并积累以抵消压电电位。

作者初步研究了不同薄片尺寸的MXene对PENG压电性能的影响(图2d)。当使用具有合适片状尺寸的M-MXene作为添加剂时,得到的MXene基双功能PENG显示出最高的输出,这可归因于有效增强的界面极化和最小化的泄漏电流。进一步评估了压电输出性能,包括开路电压和短路电流的测量(图2e)。两个指标都表明,MXene基双功能PENG的输出性能在MXene含量为0.5 wt%时达到峰值。图2f显示,在1.5~13 N范围内,MXP-0.5的短路电流随施加压力呈线性增加,表明输出电流与压力呈线性关系,可以进行精确的信号校准和准确的压力估计。

在PENG中,M-MXene作为添加剂和L-MXene作为电极的双重功能作用改善了界面接触,显著提高了电荷收集效率(图2g)。这导致了压力刺激下电流密度的大幅增加,这明显高于使用其他电极的压电薄膜。制备的MXene基双功能PENG具有优异的机械界面匹配性能和9900次以上稳定的输出电压,在实际应用中表现出优异的机械耐久性和可靠性。COMSOL多场有限元分析仿真结果进一步支持了实验数据(图2h)。


图3 基于OSMX的AOS突触特性的表征

通过将基于OSMX的AOS集成在共享的柔性透明L-MXene薄导电层上,可以获得视觉感觉和突触功能(图3a)。为了获得AOS所需的光感知能力和电荷捕获能力,同时提高MXene合成过程的效率,实施了两步改性程序:(1)通过超声破碎废弃的多层MXene来制备的S-MXene能够被可控地氧化为TiOx基的OSMX,同时提高了光响应性和缺陷密度,从而增强了电荷捕获能力,进而提升了突触性能;(2)使用正十二烷基磷酸(DDPA)对表面进行功能化处理,提高了有机溶剂中的胶体稳定性(图3b)。

为了评估该装置的突触可塑性,对AOS进行了电测试。通过测量I-V曲线对模拟电阻开关行为进行了表征,显示了良好的电阻开关能力。采用连续电压扫描方式对L-MXene电极施加正电压(0 V→+ 1.2 V→0 V),使电流逐渐增大(图3c)。相反,施加负电压(0 V→-1.2 V→0 V)会导致电流持续减小。为了阐明AOS的电学机制,对I-V曲线进行了详细的拟合分析。图3d显示了电压脉冲刺激下器件电导(突触重量)的调制过程。通过施加不同幅值的定宽电压脉冲,器件电导随正脉冲幅值的增加而增加。通过施加不同幅值的定宽电压脉冲,器件电导随正脉冲幅值的增加而增加。

在测试过程中,PENG直接连接到AOS。PENG可以通过其压电效应直接产生不同幅度和脉冲的电脉冲,而无需使用外部脉冲电源。当产生的电脉冲的数量和频率都增加时,AOS表现出增强的电流响应,模仿生物系统在外部刺激下的增强反应性(图3e、f)。从电阻开关机制的角度来看,脉冲数量的增加导致缺陷部位捕获的电荷进一步积累,从而增强器件的导电性。此外,当脉冲频率增加时,在施加后续脉冲之前,在前一个脉冲期间捕获的电荷不能完全释放,导致电荷随着时间的推移而逐渐积累。

在人类视觉系统中,光信号照射的强度和持续时间是获取图像信息的关键参数。对不可见紫外线的检测和识别可以有效地避免可见光的干扰,有利于人工视觉系统的发展。AOS在不同紫外(365 nm)光持续时间、脉冲数和光强下的光电流响应行为如图3g和h所示,证明了光刺激参数对EPSC的调节作用。光照条件的改变不仅直接决定了响应幅度,而且有效地调节了随后的弛豫过程。图3i进一步说明了当AOS受到不同频率的连续光脉冲序列时的EPSC。当峰值频率从0.2 Hz增加到0.67 Hz时,累积效应变得越来越显著,导致明显的EPSC响应。


图4 基于FSPVS的环境自适应可视化双模传感器

通过将CS-QLED集成在共享的L-MXene导电层上,可以获得感官反馈功能(图4a)。利用CS-QLED作为反馈单元,利用其在可见光谱中的高色纯度和可调性,以及它们在不同衬底上的溶液可处理性,从而促进了柔性电子皮肤的发展。通过混合红绿量子点(R/G量子点)可以实现不同波长的光发射。L-MXene除了具有优异的导电性,良好的透明度和出色的抗弯性能外,其功函数约为4.9 eV,与PEDOT:PSS电荷注入层(约5.1 eV)非常接近。这种匹配有助于高效的电荷注入,并实现最佳的电界面匹配(图4b)。随着CS-QLED电压的升高(2.8~7.4 V,图4c),~543 nm处的绿色发射强度逐渐增大,~632 nm处的红色发射强度逐渐减小。

受章鱼独特的感觉和神经特性的启发,开发了一种灵活的仿生触觉-视觉-光学反馈神经网络系统,以利用PENG、AOS和CS-QLED的潜力。系统的信号采集和处理工作流程如图4d所示。由于CS-QLED需要相当大的驱动电压来诱导从红色到绿色的颜色变化,因此集成了电流放大模块以满足其操作需求。所设计的电路可以在只接收视觉信号而不接收触觉信号的情况下正常工作。FSPVS的决策逻辑如下:PENG检测压力信号,而AOS接收光输入。压力和光的联合刺激协同作用于AOS,触发EPSCs的产生。这些EPSCs随后被外围电路中的转换单元捕获并转换成具有不同幅度的电压,从而有效地驱动CS-QLED产生视觉输出并实现颜色切换。

一些生物体的皮肤具有独特的附加功能,使它们能够有效地进行生理活动。例如,章鱼的皮肤可以根据外部刺激(如压力或光刺激)迅速改变颜色,从而实现有效的伪装。图4f展示了系统原理图,该系统旨在模仿章鱼的环境自适应双模式感知和可视化能力。当光和压电刺激同时施加时,光子激发和压电调节协同增强电导率。因此,随着AOS电阻的减小,会产生放大的电流,并随之转化为放大的驱动电压,从而有效地诱导CS-QLED发生明显的颜色变化。

如图4g所示,在没有额外光刺激的情况下,增加压力可以诱导CS-QLED从红光(状态1:非防御模式)到黄光(状态2:环境监测模式)的发射发生转变(发光强度阈值1)。同样,在没有外界压力刺激的情况下,光强的增加也可以触发相同的发射跃迁。当同时施加光和压力刺激时,以光输入为主导(20 mW cm-2光刺激和1.5 N压力刺激),CS-QLED发出超过阈值1的黄光(状态2)。相反,当压力刺激占主导地位时(5 N压力刺激和6 mW cm-2光刺激),随着刺激数量的增加,CS-QLED最初发出高于阈值1的黄光,并逐渐过渡到超过阈值2的绿光(状态3:警报模式)。当适当的压力和光强同时施加时,CS-QLED发出超过阈值1的黄光(状态2)。当高压和强光同时施加时,CS-QLED超过阈值2(状态3),发出绿光。


图5 多模式信息感知与识别

为了展示集成系统的优势,在此实现了多模态图像识别任务。在识别污染图像时(图5a),被不透明材料覆盖的左侧只能通过触觉信号(电信号)感知,而右侧仍然可以通过视觉信号(光信号)感知。因此,采用多模态混合输入“EEOO”模式(包括两个电脉冲和两个光脉冲)。这种模式显示了明显的功能空间划分:“EE”部分选择性地响应图像的左半部分,而“OO”部分专门响应右半部分。随后,使用混合输入“EEOO”模式读取处理后的图像。训练过程结束后,突触权值由随机分布变为正态分布,表明神经网络得到了有效训练。混淆矩阵(图5b)和达到91%的准确率显示了混合输入策略在多模态识别任务中的有效性。

除了静态图像识别之外,还以简化的羽毛球场景为例,进一步评估了系统在动态信息感知和识别方面的潜力(图5c)。具体来说,用户A和用户B的手腕上都戴着FSPVS。即使位于不同的空间,这两个用户也能够进行在线互动(图5c)。例如,当用户A挥动球拍击打虚拟羽毛球时,FSPVS可以准确检测到正手重拍(F-HS)、正手轻拍(F-LS)、反手重拍(B-HS)和反手轻拍(B-LS)四种基本击球类型。同时,FSPVS识别出球拍在8个不同方向的摆动轨迹。此外,两个光电探测器(PD)捕获CS-QLED感应发光信号以确定位置数据。这些打击类型、轨迹识别和空间定位使用户B能够适当和迅速地作出反应。

在羽毛球场景中,关节运动(代表压电信号)和球拍摆动(代表光学信号)同时发生,并分别输入到工作在电学和光学模式的AOSs中(作为RC单元)(图5d)。对于球拍挥动轨迹的识别,光脉冲对于信息处理至关重要。为了将连续帧中的空间和时间信息整合为一个紧凑的表示形式,将每个帧图像划分为四个连续的子帧(t0、t1、t2和t3),分别代表球拍挥动的四个不同时刻。当检测到球拍(黄色像素)时,会对每个像素对应的AOS应用光脉冲。当未检测到任何拍频运动(蓝色像素)时,就不会施加光学脉冲。光脉冲序列(从(0000)到(1111))作为输入被输入到忆阻器的物理存储器中,从而导致器件的EPSC值发生变化。这一过程将每个像素的时间演变嵌入到单个忆阻器的导电性中,从而表征物体运动的时间特征。

作者验证了测试集中目标标签与输出标签的混淆矩阵,结果表明系统可以有效识别不同的打击类型(图5e)。此外,传感器的内部存储库使用自定义数据集准确识别球拍运动,包括八个不同的方向(图5f、g)。在训练过程中,目标输入的读出函数F值不断增大,而非目标输入的读出函数F值不断减小。图5h显示了训练前后的初始和最终权重分布。球拍挥拍轨迹识别的交叉熵损失和准确率如图5i所示。

文献信息

Bioinspired flexible sensing-processing-visualizing integrated system towards tactile-visual signal recognition,Nature Communications,2026.

https://www.nature.com/articles/s41467-025-67316-0

(来源:网络版权属原作者 谨致谢意)

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