湖北工业大学皮科武&吴攀JHM：光热-光催化一体化界面蒸发：实现垃圾渗滤液原位净化与氮肥回用的新策略

成果简介

湖北工业大学皮科武教授、吴攀副教授团队在Journal of Hazardous Materials期刊上发表了题为“An integrated photothermal–photocatalytic strategy for in situ treatment and water reuse of landfill leachate”的研究论文。研究构建了一种多功能蒸发器 NTC-SA/MS，将界面光热蒸发、水相高级氧化与污染物原位降解深度耦合，在完全依赖太阳能的条件下，实现了垃圾渗滤液的高效净化、水资源回收与氮素富集。该系统不仅显著提升了水回收效率，还有效抑制了挥发性有机污染物在蒸发过程中的二次迁移风险。收集的馏出液水质稳定，可直接或经适度稀释后用于农作物灌溉，兼具安全性与潜在肥效。该研究为垃圾填埋场渗滤液的原位治理、资源化利用与长期低碳运维提供一条绿色、低成本、可扩展的技术新路径。

引言

垃圾渗滤液（landfill leachate, LFL）成分复杂，通常富含难降解有机物、氮磷营养盐及高盐离子，其集中处理成本高、能耗大，且存在二次污染风险。如何在填埋场现场实现LFL的低能耗、低运维、兼顾资源回收的原位处理，仍是工程实践中的关键挑战。本研究提出一种光热–光催化协同界面蒸发策略（图 1），通过在同一界面内耦合太阳能驱动蒸发、活性氧原位生成与污染物同步降解，实现渗滤液的连续净化与水资源回收。所构建的 NTC-SA/MS 多功能蒸发器，在 1 kW·m⁻² 光照条件下，蒸发速率达到 2.25 kg·m⁻²·h⁻¹；在过硫酸盐（PMS）协同作用下，模拟污染物苯酚去除率可提升至 90% 以上。应用于实际渗滤液处理时，COD 由 4266 mg·L⁻¹ 降至 53 mg·L⁻¹，磷酸盐完全去除，而富集于馏出液中的氨氮则表现出明显的农业利用潜力。技术经济分析进一步表明，该体系的处理成本仅为 10.33 美元·吨⁻¹，显著低于传统处理工艺。

图1. NTC-SA/MS蒸发器处理垃圾渗滤液及其蒸馏液用于农作物灌溉的示意图

NTC-SA/MS 蒸发器的制备对于垃圾渗滤液的处理至关重要。如图 2a 所示，NTC复合材料经简便可控的沉积法均匀负载在三聚氰胺海绵表面，显著提升其光热与光催化活性。扫描电镜图（图 2b、c）显示，复合后海绵表面被交联层均匀包覆并部分填充，形成致密接触界面，有利于水输运。紫外–可见–近红外吸收谱（图 2d）表明，NTC-SA/MS 在 250–2500 nm 范围内的总吸收率达 93.7 %，远高于原始海绵，展现出优异的宽谱光吸收性能。傅里叶变换红外光谱（图 2e）与 XPS（图 2f）进一步证实了 NiO、TiO₂ 和 CNT 在海绵骨架上的成功固载。复合材料中出现的 Ti–O/Ni–O 低频振动特征峰以及表面富集的多种含氧、含氮官能团，为增强光吸收性能、改善亲水性并促进载流子迁移提供了坚实的结构基础。综上所述，NTC-SA/MS 兼具良好的结构稳定性与强光响应特性，为实现高效光热蒸发与光催化协同降解奠定了可靠基础。

图2.材料合成与表征。(a) NTC-SA/MS制备流程示意图；(b) 三聚氰胺海绵在不同放大倍数下的扫描电镜图像（i和ii）；(c) NTC-SA/MS蒸发器在不同放大倍数下的扫描电镜图像（I和II）；(d) 三聚氰胺海绵与NTC-SA/MS的紫外-可见-近红外吸收光谱；(e) 三聚氰胺海绵与NTC-SA/MS的傅里叶变换红外光谱；(f) NTC-SA/MS的X射线光电子能谱全谱。

为系统评估 NTC-SA/MS 蒸发器的综合性能，开展了模拟太阳光照条件下的对比实验。在 1 kW·m⁻² 光照强度下，NTC-SA/MS 的稳态蒸发速率可达 2.25 kg·m⁻²·h⁻¹（图 3a）。进一步分析表明，Ni/Ti 摩尔比例的变化对整体蒸发速率影响较小，而碳纳米管含量在光热转化与热响应过程中起主导作用。与纯水（0.25 kg·m⁻²·h⁻¹）和原始三聚氰胺海绵（0.65 kg·m⁻²·h⁻¹）相比，NTC-SA/MS 的蒸发速率显著提升至 2.25 kg·m⁻²·h⁻¹（图 3b）。红外热成像表明，在光照条件下，NTC-SA/MS 表面温度可迅速升高并稳定在约 41.5 °C（图 3c、d），反映出其高效的光热转换能力。在连续 8 h 的蒸发测试中，NTC-SA/MS 始终保持稳定的蒸发速率（图 3e）。以 10 mg·L⁻¹ 苯酚溶液作为研究对象，考察不同 PMS 浓度和光照条件下 NTC-SA/MS 的光热–催化协同降解性能。结果表明，随着 PMS 浓度由 0 提高至 2 mmol·L⁻¹，苯酚去除率由约 70 % 显著提升至 99 %（图 3f），表明PMS的引入有效强化了体系的氧化降解能力。当光照强度由 0.5 提升至 2.5 倍太阳光强时，苯酚降解率达85 %（图 3g），主要是由于高光强条件下水分蒸发与气相传质过程加快，导致部分未完全降解的有机物更易进入气相。当初始苯酚浓度< 10 mg·L⁻¹ 时，馏出液中苯酚残留浓度始终低于 1 mg·L⁻¹（图 3h），表明该体系在光热蒸发与催化氧化协同作用下，能够实现对挥发性有机污染物的高效去除。

图3. 材料蒸发性能测试。(a) 实验装置示意图；(b) 纯水、MS和NTC-SA/MS在1 kW m-2光强下的蒸发速率；(c)1 kW m-2光照强度下纯水蒸发过程中NTC-SA/MS与MS蒸发器的表面温度变化；(d) NTC-SA/MS蒸发1小时后的表面红外热成像图；(e) MS与NTC-SA/MS在1 kW m-2光照强度下连续8小时的蒸发速率；(f) 不同PMS浓度条件下馏出液中苯酚含量变化（初始苯酚浓度：10mg L-1）；(g) 不同光照强度对苯酚去除效果的影响（初始苯酚浓度：10mg L-1，PMS投加量：1 mmol L-1）；(h) 不同初始苯酚浓度对苯酚去除效果的影响（PMS投加量：1 mmol L-1）。

为降低垃圾渗滤液中污染物负荷并进一步提升系统整体处理性能，引入PMS作为预处理氧化剂。渗滤液在 PMS 作用后，其颜色由深褐色逐渐转变为浅黄色，并伴随明显气泡生成，表明体系中发生了强烈的氧化反应（图 4a）。在暗反应条件下，COD、NH₄⁺-N 和 PO₄³⁻ 的去除率分别达到 44.0%、29.6% 和 63.0%；在太阳光照激活后，上述去除率进一步提升至 77.8%、60.5% 和 66.3%（图 4b–d），充分说明光照可有效促进 PMS 活化并增强活性氧物种的生成。随后，将经 PMS 处理的渗滤液引入 NTC-SA/MS 蒸发系统（图 4e），所得馏出液水质显著改善：COD 去除率高达 98.7%，NH₄⁺-N 去除率提升至 87.4%，而 PO₄³⁻ 浓度则降至检测限以下（图 4f–h）。上述结果表明，NTC-SA/MS 蒸发器能够在蒸发过程中协同实现有机污染物的原位矿化与无机污染物的高效去除，为垃圾渗滤液的原位处理与水资源回用提供切实可行的技术路径。

图4. (a) 光催化实验示意图；(b) 添加不同浓度PMS后渗滤液COD变化；(c) 氨氮浓度变化；(d) 磷酸盐浓度变化；(f) 不同处理条件下渗滤液COD变化曲线；(g) 不同条件下氨氮浓度变化；(h) 不同条件下磷酸盐浓度变化。

为评估 NTC-SA/MS 蒸发器在真实环境下的运行稳定性与持续净化能力，开展了户外太阳能驱动蒸发实验。以 200 mL 实际垃圾渗滤液为处理对象，在连续 4 d 内几乎实现完全蒸发（图 5a），累计收集馏出液 192.5 mL；实验过程中蒸发器表面未观察到明显污垢沉积或结构破坏，表现出良好的耐久性与抗污染能力，单日最大蒸发量可达 61 mL（图 5b）。与初始棕褐色渗滤液相比，所得馏出液呈无色透明状态（图 5c）。ICP 分析结果显示，K⁺、Na⁺、Ca²⁺ 和 Mg²⁺ 的去除率分别达到 98.2%、99.9%、80.0% 和 75.1%（图 5d），验证了该体系在实际工况下对无机盐和溶解性离子的高效脱除能力。水质分析显示，馏出液中 COD 与 PO₄³⁻ 几乎被完全去除，而残留 NH₄⁺–N 浓度约为 354 mg·L⁻¹，兼具较低污染风险与潜在肥效价值。小麦栽培实验结果表明，原始渗滤液处理组完全抑制种子萌发，而以蒸出液灌溉的处理组发芽率可达 90%，平均株高为 16.2 cm；将蒸出液稀释 20 倍再灌溉，其植株生长状态与去离子水对照组基本一致（图 5e–g）。上述结果表明，经适当稀释后，该馏出液可作为灌溉水或富氮液体肥料加以利用，实现水资源回用与营养盐循环的双重效益。

图5. (a) 垃圾渗滤液室外蒸发实验装置及为期四天的馏出液收集示意图；(b) 典型日太阳辐照度、环境温度与馏出液收集量的时变化记录；(c) 实验样品对比图：i：原始渗滤液，ii：收集的馏出液；(d) 原始渗滤液与馏出液中金属离子浓度对比；(e) 不同水源灌溉9天后小麦幼苗的株高；(f) 不同灌溉条件下小麦生长状况对比图；(g) 不同水源灌溉下小麦种子的发芽率。

为评估太阳能界面蒸发–高级氧化联用技术（SIE-AOPs）的工程实用性与经济可行性，开展了系统的技术经济分析。将 NTC-SA/MS 体系与三种主流渗滤液处理工艺（PC-SPF-BT、ECO 和 SBBGR-EO）进行对比（图 6a–d）。结果表明，NTC-SA/MS 的综合运行成本最低，仅为 10.33 美元·吨⁻¹，显著优于 ECO（12.81 美元·吨⁻¹）、PC-SPF-BT（45.28 美元·吨⁻¹）和 SBBGR-EO（79.08 美元·吨⁻¹）（图 6e）。此外，该系统以太阳能为唯一外部能源驱动，装置结构简洁、运行过程稳定高效，且无需额外化石能源输入，整体环境负荷较低（图 6f）。其在降低运行能耗、减少处理成本及实现水资源回用方面展现出明显优势，充分体现了 SIE-AOPs 技术在垃圾填埋场渗滤液原位修复与水资源回收中的应用潜力，为构建高效、低碳、可持续的渗滤液处理体系提供了一种切实可行的解决方案。

图6.工艺流程图：(a) SIE-AOPs技术；(b) PC-SPF-BT工艺；(c) ECO工艺；(d) SBBGR-EO工艺；(e) 各技术方案经济性分析（灰色与红色数据点分别代表总成本下限与上限）；(f) 不同技术方案综合对比。

小结

本文提出并验证了一种光热–光催化一体化蒸发器，用于垃圾填埋场渗滤液的高效处理与水资源回用。该系统通过将界面光热蒸发与光催化氧化过程深度耦合，在显著提升水回收效率的同时，实现了有机污染物的原位降解，有效避免了挥发性有机物在蒸发过程中的二次迁移与污染。技术经济分析进一步表明，该体系兼具较低的单位处理成本与稳定的净化性能。整体而言，该光热–光催化协同蒸发策略为复杂垃圾渗滤液的原位处理与资源化利用提供了一种高效、低碳且具有工程推广潜力的解决方案。

文章链接

Shi, C., Zhang, J., Wu, P., Xia, M., Jiang, Q., Yang, X., Shi, Y., Owens, G., Pi, K., 2025. An integrated photothermal–photocatalytic strategy for in situ treatment and water reuse of landfill leachate. Journal of Hazardous Materials 498, 139914. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.139914