在准二维卤化物钙钛矿声子调控加速热载流子冷却取得进展

　　图1 添加剂与Pb2+相互作用示意图及热载流子冷却

　　近期，中国科学院上海光学精密机械研究所超强激光科学与技术全国重点实验室与国科大杭州高等研究院和重庆师范大学合作，通过对准二维卤化物钙钛矿进行声子管理，实现了对热声子瓶颈效应的有效抑制以及高性能准二维钙钛矿激光输出。相关成果以“Accelerating the Hot Carrier Cooling for Phonon Management of Quasi-2D Perovskite Films Toward Low-Threshold Lasing”为题发表于Advanced Functional Materials。

　　热载流子冷却对光电器件的性能的影响至关重要。准二维钙钛矿因其天然的量子阱结构以及从小n相到大n相的快速能量漏斗过程被广泛认为是发光二极管和激光器的理想材料。然而，由于准二维钙钛矿中强烈的限域效应和能级分离，热载流子弛豫效率较低，导致更强的热声子瓶颈效应。这一现象不仅加剧了俄歇复合，还延长了热载子弛豫动力学过程，从而损害增益的可持续性，这些效应在高载流子密度下更为突出。

　　图2 (a) 泵浦强度依赖的材料增益;(b) 增益动力学;(c) F-P 腔激光示意图; (d) 激光输出光谱; (e) 激光光谱半高宽; (f) 泵浦强度依赖的激光输出强度和半高宽。

　　针对上述问题，研究人员通过将添加剂冠醚(18-crown-6)引入准二维钙钛矿后，重构了卤化铅骨架的局部静电环境，并选择性增强了Pb─Br拉伸振动的振动活性，实现了对热载流子瓶颈效应的有效抑制。超快瞬态吸收光谱显示热载流子冷却显著加快，热声子瓶颈受到抑制。这一过程促进了粒子数反转的建立，并支持高效的光学增益过程，包括实现了0.8 µJ cm⁻²的超低阈值的放大自发发射以及高达2880 cm⁻¹的材料增益。此外，成功实现了阈值低至2.2 µJ cm⁻²的单模激光发射，为开发高性能准二维钙钛矿相干光源开辟新路径。

　　该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江省科技厅和浙江省杭州市科学技术局的资助和支持。