刘福建/钟守超JACS：不对称Cu原子-COF高效催化酸性废气

研究内容

将酸性废气催化转化为高附加值化学品对于碳和硫的可持续利用至关重要，设计高效稳定的催化剂对于实现这一目标具有重要意义。

福州大学刘福建/钟守超报告了一种烯烃连接的联吡啶官能化COF，其具有原子分散的Cu活性位点(xCu@COF-PzBpy)，它结合了高比表面积、鲁棒稳定性和层间应力效应引起的不对称Cu-N4配位几何。设计的Cu-N4活性中心对酸性气体和环氧化物的活化能力增强，赋予xCu@COF-PzBpy其在环境条件下的上循环具有卓越的催化性能。相关工作以“Upcycling of Acid Waste Gases Using Asymmetric Atomic-Copper Anchored Covalent Organic Framework Catalyst”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

研究要点

要点1. 作者报道了将Cu2+锚定在2,2'-联吡啶修饰的2D四方COF上，利用其层状联吡啶作为配位位点。Cu2+的适度路易斯酸性能够有效地活化环氧化物，同时抑制过度的开环，从而在环加成反应中赋予优异的内在活性。该策略能够在COF-PzBpy上创建其他不对称单原子位点（例如Zn2+、Co2+），以解决不同的反应。

要点2. PXRD、EXAFS、SANS和电子显微镜技术所证明，xCu@COF-PzBpy具有原子分散的铜，具有独特的不对称和稳定的Cu-N4构型。这个新的具有变形空位配位轨道的Cu-N4位点显著增强了环加成反应中反应物分子的活化。

要点3. xCu@COF-PzBpy证明了约100%的环氧化物转化率和产物选择性，以及在环境条件下CO2环加成反应的高周转频率（TOF）为53.5 h-1，优于类似的COF和许多报道的高性能金属催化剂。此外，它们的活性在10个周期内得到了很好的维持，突显了这个Cu-N4位点的良好稳定性。xCu@COF-PzBpy在含硫酸性气体与环氧化物的环加成反应中也显示出优异的活性，在环境条件下实现了高达94.7%和90.7%的SO2和COS转化率。

这项工作为开发高效和可重复使用的酸性废气升级回收催化剂提供了一种新策略，在实现绿色和可持续循环的同时应对环境挑战。

研究图文

图1.材料表征。

图2.材料表征。

图3. 催化作用。

图4.机理探究。

文献详情

Upcycling of Acid Waste Gases Using Asymmetric Atomic-CopperAnchored Covalent Organic Framework Catalyst

Liping Zheng, Fengqing Liu, Yabin Zhou, Shouchao Zhong,* Yongfang Qu, Yong Zheng, Anmin Zheng, He Cheng, Fujian Liu,* Lilong Jiang

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.5c13792

版权声明：「崛步化学」旨在分享学习交流化学、材料等领域的最新资讯及研究进展。编辑水平有限，上述仅代表个人观点。投稿，荐稿或合作请后台联系编辑。感谢各位关注！