湖北师范大学付信亮博士JACS、金胜周博士Org. Lett.！

导读

近日，

Journal of the American Chemical Society

在线发表了 湖北师范大学 物理化学教研室付信亮博士在 石墨炔材料领域的 最新研究成果。

Organic Letters

在线发表 湖北师范大学 化工工艺教研室金胜周博士在杂原子导向C-H键活化领域的最新研究成果。

1、付信亮博士在

Journal of the American Chemical Society

发表最新学术成果

近日，国际权威期刊

Journal of the American Chemical Society

（《美国化学会志》）在线发表了物理化学教研室付信亮博士最新研究成果。论文题为“Control of CO 2 Electrocatalysis via Modularly Customizable Graphdiyne”（通过模块化可定制石墨炔实现CO 2 电催化调控）。付信亮博士和德国不来梅大学郭翔宇博士为该论文共同第一作者，新加坡国立大学Kostya S. Novoselov教授、南开大学袁明鉴教授、天津理工大学王梅教授为共同通讯作者，湖北师范大学为论文第二单位。

Journal of the American Chemical Society

创刊于1879年，是美国化学会的旗舰期刊、中科院一区top期刊及自然指数（Nature Index）收录期刊，致力于发表化学学科领域的原创性突破性研究成果，最新影响因子为15.6。

在材料科学领域，实现按需设计、结构可控的材料一直是科研界的长期目标。然而，传统材料结构往往复杂，难以建立统一的设计原则，从而限制了性能的进一步优化。近日，该研究团队以模块化石墨炔（Graphdiyne, GDY）为研究平台，提出了一种基于化学分子设计的可定制框架，实现了原子级精准调控催化行为的新策略。通过密度泛函理论（DFT）计算与实验验证相结合，系统引入电子给体和受体基团，构建了13种有机分子单元，制备出一系列具有预设结构的模块化GDY材料。这种“积木式”分子设计思路使研究者能够清晰地解析结构与催化性能之间的关系，为设计高效催化剂提供了可操作的理论依据。研究发现，活性炔碳的氧化态与CO2电还原反应（CO2RR）活性呈现典型的“火山型”关联。进一步的电子结构分析表明，氧化态与材料的功函数、价带顶（VBM）以及费米能级（En）等关键参数密切相关，从而建立了一个可预测的性能调控框架。通过精确调控sp碳的氧化态，团队实现了CO2还原与析氢反应（HER）之间的平衡突破，使产物中CO/H2比可从1:10灵活调至13:1。这项研究不仅揭示了石墨炔材料结构—性能之间的关系，还提出了一种可模块化设计的新思路，为未来高效合成气生产与可持续能源转化提供了的理论基础。

材料设计和理论预测

该工作得到了国家杰出青年科学基金（No.T2225024）、国家重点研发计划（No.2022YFE0201500）、国家自然科学基金（No.91956130）、湖北省自然科学基金（No.2025AFB239）、污染物分析与资源化利用技术湖北省重点实验室开放基金（No.PA240212）以及英国皇家学会（No.RSRP\R\190000）等项目的资助支持。

论文信息：

Control of CO2 Electrocatalysis via Modularly Customizable Graphdiyne

Xinliang Fu1, Xiangyu Guo1, Pengyu Shi, Thomas Frauenheim, Kostya S. Novoselov*, Mingjian Yuan*, Mei Wang*

J.Am.Chem.Soc.

2025 DOI: 10.1021/jacs.5c11774

论文链接: https://pubs.acs.org/10.1021/jacs.5c11774

2、金胜周博士在

Organic Letters

发表最新研究成果

近日，

Organic Letters

（《有机化学通讯》）在线发表化工工艺教研室金胜周博士在杂原子导向C-H键活化领域的最新研究成果。论文题目为“Ruthenium-Catalyzed C(sp2)-H Activation Using Pyridine andImidazopyridine as Directing Groups for Selective Silylation”（钌催化吡啶和咪唑并吡啶导向的C(sp 2 )-H键选择性硅基化）。金胜周博士为论文第一作者兼通讯作者，周耀副教授和南京大学/美国德州理工大学李桂根教授为论文共同通讯作者，湖北师范大学为论文第一通讯单位。

Organic Letters

是American Chemical Society（美国化学会）出版社1999年起发行的国际期刊，主要报道有机化学方面的最新研究进展，是中科院一区top期刊、自然指数（Nature Index）期刊，最新影响因子为5.0。

导向C-H键活化凭借其优异的原子经济性和区域选择性，已成为备受关注的合成策略。近年来，咪唑并吡啶作为一种具有特殊结构的“明星”药物分子得到广泛研究，但由于该杂环存在多个活性位点，因此如何实现某个C-H键的精准“切割”成为一个亟需解决的难题。该论文报道了一种钌催化导向C(sp2)-H键活化实现硅基化的方法。该反应利用吡啶和咪唑吡啶作为导向基团，以氢硅烷为硅烷化试剂，可直接实现2-芳基咪唑并吡啶芳环的邻位硅基化。该方法无需任何预活化步骤即可实现区域选择性的C(sp2)-H键硅基化，并以优异的产率获得相应的产品。值得注意的是，这是首例通过形成五元环金属中间体，实现氢硅烷与咪唑并[1,2-a]吡啶耦合的报道。该合成方案具有良好的可放大性，且适用于多种2-芳基含氮杂环化合物。在基于系列机理实验研究的基础上提出了一种可能的催化循环机制。后续的衍生化反应进一步证明了产物在合成中的应用价值。此外，在NCM811||锂金属电池的长期循环测试中，将该硅烷化产物用作电解质添加剂，可显著提升正极-电解质界面的稳定性。

钌催化吡啶和咪唑并吡啶导向的C(sp2)-H键选择性硅基化

该工作得到了国家自然科学基金（21332005, 21672100）、湖北省重点研发计划项目（2024CSA097）及污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室开放基金项目（PA240209）的资助。

论文信息：

Ruthenium-Catalyzed C(sp2)-H Activation Using Pyridine and Imidazopyridine as Directing Groups for Selective Silylation.

Shengzhou Jin*, Shuo Bai, Yu Wang, Ting Xu, Sai Zhang, Yao Zhou*, and Guigen Li*

Org. Lett. 2025, DOI: 10.1021/acs.orglett.5c03934.

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.orglett.5c03934

来源：湖北师范大学