【专家视角】湖南大学梁婕团队EST｜确定优先控制营养物以实现改善流域水质和减缓气候变化的目标

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文章信息

第一作者：李玮翔

通讯作者：梁婕 教授，熊炜平 副教授

通讯单位：湖南大学环境科学与工程学院

https://doi.org/10.1021/acs.est.5c05476

简介

本研究揭示了污染物输入与水生系统CH4和N2O的CO2eI排放之间存在“不同步减少”的现象。研究强调，在温室气体排放热点地区采用碳氮协同控制措施，是实现流域水质改善与气候变化减缓的关键。

研究进展

河流和湖泊系统既是陆地营养物的汇，也是甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）的重要排放源。大量研究证明，控制陆地向水体的营养物输入可以显著减少水生系统中的CH4和N2O排放。然而，近期的原位观测表明，水生营养物质（如溶解性有机碳DOC，硝酸盐NO3-）对CH4和N2O存在复杂的交互作用，这使得控制二者产生的总二氧化碳当量排放量（CO2e）变得困难。

为解决上述问题，本研究旨在：（1）编制一个包含水质、地理环境变量的全球CH4和N2O浓度/通量数据集；（2）利用因果推理框架和机器学习（ML）模型，开发并验证具有强泛化性的dCH4和dN2O估计器（CN-EST）；（3）以洞庭湖流域（DTW）为例，采用多模型集成框架，揭示养分投入与CO2eI之间不对称下降的现象；（4）证实该现象在全球流域中可能普遍存在；最后，提出一种有效、通用的实现流域污染物与CO2e协同减排的方式。

图1 （a、b）全球内陆生态系统中dCH4和dN2O的采样点位置。（c、d）dCH4的全球分布趋势，按经度 （c） 和纬度 （d）划分。（e，f）dN2O的全球分布趋势，按经度（e）和纬度 （f）划分。在相同的经度和纬度范围内通过聚合dCH4和dN2O的值以构建直方图，并绘制滑动平均线。为避免极值引起的误差，在绘制这些统计图前按四分位数排除了异常值。使用滑动窗口方法拟合滑动平均线。

如图1所示，高dCH4主要分布在热带或温带/寒温带地区，例如亚马逊雨林、印度南部、中国东南部、中欧和阿拉斯加地区。相比之下，高城市化地区（如中国东南部、美国西部和中欧）表现出较高的dN2O。一些地区存在dCH4和dN2O的共现热点。

图2 （a、b）因果推理框架的因果概念图以及ML模型的训练、验证和测试数据集的拟合结果。dCH4的因果图（a）和dN2O的因果图（b）。（c-f）CN-EST模型在训练集、验证集和DTW测试集的性能。dCH4子模块在训练集 （c） ，验证和DTW测试集 （d）的模拟结果。dN2O子模块在训练集（e），验证和 DTW测试集（f）的模拟结果。

如图2所示，使用八个因果推理框架计算每对环境变量的平均处理效应（ATE）。通过蒙特卡洛方法和t检验（表S1和S2）确定了对dCH4和dN2O有直接因果关系的环境变量（图2a，b），反驳检验证实所有因果效应均具有统计学意义（表S3）。随后，使用ML模型对环境变量进行回归以估计dCH4和dN2O的具体数值。结果显示，dCH4-RF和dN2O-LB模型表现出优异的回归性能（表S4），其在训练集中的NSE分别为0.83和0.97（图2c，e），在验证集中的NSE分别为0.72和0.47（图2d，f）。

图3 （a-h）dCH4和dN2O子模块中不同的环境变量的SHAP 响应曲线：温度（a，e）、溶解氧（DO）（b，f）、C/N（c，g）和DOC 或 NO3-（d，h）。红线表示使用广义加性模型（GAM）拟合的SHAP值的变化趋势线，阴影区域表示拟合过程中的不确定性。SHAP>0的区间为正贡献区间，意味着模型的预测值明显高于平均值。相反，SHAP<0的负贡献区间意味着模型的预测值明显低于平均值。

如图3所示，随温度变化，dCH4沿温度梯度表现出双峰响应模式，而dN2O显示线性下降趋势（图3a，e）。此外，dCH4和dN2O均与DO呈负相关，但它们对DO的敏感性差异显著：dCH4表现出更陡峭的响应模式，而dN2O的响应曲线相对平缓（图3b，f）。DOC-CH4和NO3--N2O之间均显示出很强的正相关关系（图3d，h）。DOC和dN2O则显示复杂的波动响应模式（图S4）。随着C/N的增加，dCH4急剧增加，然后趋于平缓甚至略有下降；而dN2O则在C/N为5-10时达到峰值，然后逐渐降低（图3c，g）。这些结果与先前研究的观测结论相符，从而证实了模型的合理性。SHAP分析显示，较高的dCH4和dN2O出现在水体中NO3->2.33 mg/L（图3h）以及DOC为3.72-7.36 mg/L或12.72-29.57 mg/L的浓度区间内（图3d和S4）。这些阈值与先前研究观测到的CH4和N2O热点的环境特征相符。

图4 水生系统CH4和N2O理论平衡浓度和溶解浓度（a）；CH4，N2O和CH4 + N2O的CO2eI通量（b）；CH4扩散、沸腾通量和N2O扩散通量（c）。CH4和N2O排放热点地理分布图（d）热点子流域和非热点子流域之间CH4和N2O的浓度和排放量对比（e）；不同月份热点子流域的CO2eI的排放量（f）。

如图4所示，本研究选择DTW作为CN-EST的建模案例，并证实CN-EST模型在该流域具有较高的模拟精度（图2d，f，NSE=0.87和0.42）。随后，验证了DTW的SWAT-C模型，结果表明，SWAT模型输出的日流量和NO3-、DOC、DO的月平均负荷具有较高的CC和NSE，证实了SWAT-C模型的可用性（图S6和S7）。根据IPCC指南，温室气体排放通量可分为直接排放（CO2eD）和间接排放（CO2eI）。建模结果揭示了CO2eI的双峰排放模式（图4b）。CH4和N2O对CO2eI排放的平均贡献率分别为74.87%和25.13%（图4c）。基于SHAP分析得出的底物阈值，研究确定了CO2eI的排放热点区域。结果表明，DTW内只有9个子流域（占总流域面积的6.45%）符合热点区域的特征（图4d）。在这些热点区域内，dCH4和dN2O的中位数分别是其他子流域的3.48倍和1.39倍（p<0.001）（图4e），CH4和N2O排放量也分别高出3.42倍和3.07倍（p<0.001）。平均而言，这些热点子流域贡献了15-37%的总CO2eI排放量（图4f）。

图5 （a-c）氮肥和有机肥投入减量百分比与CH4（a）、N2O （b） 和 CO2eI（c）通量的关系。CO2eI在不同场景下的排放减少量以及热点流域的排放占比（d），实现流域降碳减污协同的概念图（e）。

如图5所示，在所有情景下，河流DOC和NO3-浓度及CO2eD均显著降低。然而，对于S1情景而言，其CO2eI的减少量远低于S2和S3情景。以S1.6为例，减少NO3-虽导致N2O排放减少了3.89%（图5b），但CH4排放量却增加了0.66%（图5a）。这最终导致CO2eI排放量与S0相比仅下降0.40%，与S1.5相比仅下降0.01%（图5c和表S15）。相比之下，S2.6使CH4和N2O排放量分别降低了2.76%和1.18%，最终导致CO2eI总排放减少2.39%。此外，还观察到碳氮减排的协同效应：虽然S3.6情景的污染减排量等于S1.6和S2.6情景的污染减排量之和，但其S3.6情景下，CO2eI减排量更大，超过了S1.6和S2.6的CO2eI减排量之和。

基于以上结论和分析结果，本研究得到如下两条实现流域降碳减污的关键启示：

（1）应优先在温室气体排放的热点地区实施污染物减排策略（图5e(i)）。

（2）在制定污染物减排计划时，应考虑碳氮同时减排，而非仅针对单一污染物进行控制（图5e(ii)）

作者介绍

李玮翔，湖南大学环境科学与工程学院博士研究生，研究方向为流域水环境建模与流域减污降碳。参与国家自然科学基金联合重点项目、国家自然科学基金面上项目、湖南省重大水利科技项目等多项科研项目。以第一作者在ES&T、WR、JH等杂志上发表SCI论文5篇。

梁婕，博士，湖南大学环境科学与工程学院教授、博士生导师，国家高层次人才计划青年项目入选者，湖南省科技创新领军人才、湖南省杰出青年基金获得者，国家注册环境影响评价工程师。主要从事流域水生态环境过程、效应与管理等方面的工作。近年来，第一/通讯作者在国际权威杂志ES&T、WR、JH等上发表SCI论文60余篇，入选全球前2%顶尖科学家职业长期影响力榜单。

熊炜平，博士，湖南大学环境科学与工程学院副教授、博士生导师，获湖南省杰出青年基金、湖南省自然科学一等奖。主要从事洞庭湖流域水体新污染物治理的科学研究。近年来，以第一/通讯作者在ES&T、WR、ACB等期刊上发表论文59篇，授权国家发明专利4项。主编著作1部，合作出版著作2部。担任《环境卫生工程》、《环境工程》青年编委。

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