田天/Andreu Cabot/陈亨权Angew.：介孔PtPd电催化甲醇氧化反应

研究内容

商业贵金属催化剂对甲醇氧化反应（MOR）的低活性及其对CO中毒的敏感性严重阻碍了直接甲醇燃料电池（DMFCs）的广泛采用。

香港理工大学田天/西班牙加泰罗尼亚能源研究所Andreu Cabot/浙江师范大学陈亨权从金属有机框架（MOF）衍生的高熵合金（HEA）原位组装了介孔PtPd-HEO（HEO=高熵氧化物）异质结构。在用介孔PtPd-HEO组装的DMFC中实现了155 mW cm−2的峰值功率密度和长期运行稳定性，超过了基于Pt/C和PtPd/C的电池的性能。相关工作以“Mesoporous PtPd Alloy: High Entropy Oxide Heterostructures for Efficient Electrocatalytic Methanol Oxidation Reaction”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1. 作者合理地设计和开发了一种由高熵合金（HEA）原位组装的介孔PtPd-HEO异质结构。最初在高熵金属-有机框架（HE-MOF）上采用热冲击法合成碳负载的高熵合金纳米粒子（HEA/C）。随后，将热氧化过程应用于HEA/C，由于贵金属和非贵金属的不同氧化倾向，导致它们之间的原位相分离，从而形成介孔PtPd-HEO异质结构。

要点2. 独特的结构提供了出色的MOR质量活性和耐用性，显著超过了PtPd/C、Pt/C和Pd/C。在用介孔PtPd-HEO组装的DMFCs中实现了155 mW cm−2的峰值功率密度和长期运行稳定性。

要点3. 原位增强衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）和密度泛函理论（DFT）计算表明，HEO调节PtPd合金的电子结构，增强其对羟基物种的亲和力，同时抑制CO中间体的吸附。PtPd-HEO的优异MOR催化活性和耐久性归因于这种协同电子调谐和多孔结构。

本研究提出了一种构建介孔异质结构催化剂的通用策略，并为可持续能源应用的先进材料的开发提供了指导。

研究图文

图1. HE-MOF、HEA/C和介孔PtPd-HEO的合成工艺和表征。

图2. PtPd-HEO的微观结构表征。

图3. 电催化MOR和DMFCs性能。

图4.CO汽提和原位ATR-SEIRAS分析。

图5. MOR过程的DFT仿真见解。

文献详情

Mesoporous PtPd Alloy: High Entropy Oxide Heterostructures for Efficient Electrocatalytic Methanol Oxidation Reaction

Jing Yang, Di Si, LinLin Yang, Heng-Quan Chen,* Ren He, Congxu Wang, Wengang Huang, Fusong Kang, Zhipeng Liu, Yi Xiao, Tao Wang, Zeyu Deng, Jingjie Ge, Zhigang Hu, Andreu Cabot,* Jingwei Hou, Lianzhou Wang, Anthony K. Cheetham, Tian Tian*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202518458

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