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有机-无机杂化锑卤化物作为无铅钙钛矿发光二极管(LED)材料备受关注,但其非辐射复合强、电荷传输差等问题限制了电致发光性能。
本研究郑州大学马壮壮和史志锋等人基于定制的主客体结构(Ph₄P)₂SbCl₅(Ph₄P = 四苯基磷)发光体,开发出高效锑卤化物LED,兼具良好发光与电荷传输性能。实验与理论研究表明,激发态结构变形引发的自陷激子(STEs)局域于空间受限的[SbCl₅]²⁻多面体中,实现高PLQY(96.8%)。以35DCzPPy为主体材料的主客体结构进一步增强辐射复合,源于Type-I能级结构和高效能量转移。35DCzPPy的离域分子轨道提升了发光体的电学性能,平衡了器件中的电荷传输/注入。
最终实现的锑卤化物LED亮度达6689 cd/m²,EQE为6.47%,并展示出900 mm²大面积均匀发光。该工作为高性能金属卤化物LED的实际应用提供了重要借鉴。
文章亮点:
高发光效率与稳定性兼具的锑卤化物材料:
合成零维结构(Ph₄P)₂SbCl₅单晶,光致发光量子产率(PLQY)高达96.8%,发光寿命达5.43 μs,具备优异的空气稳定性、光稳定性和热稳定性。
主客体结构有效提升激子利用与电荷传输:
选用35DCzPPy作为主体材料,与(Ph₄P)₂SbCl₅形成Type-I能级对齐,实现高效Förster能量转移(效率80.5%),同时提升载流子迁移率,平衡器件中的电荷注入与传输。
创纪录器件性能与大面积均匀发光:
基于35DCzPPy:(Ph₄P)₂SbCl₅的LED器件实现最高亮度6689 cd/m²,外量子效率(EQE)达6.47%,为目前锑卤化物LED最高值;并成功制备发光面积达900 mm²的大面积器件,发光均匀性好。
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W. Chu, Z. Ma, Q. Zhou, X. Ji, S. Lin, Z. Xia, N. Wang, M. Wang, D. Yang, L. Lian, F. Zhang, Y. Han, M. Jia, X. Chen, Di Wu, J. Zhang, Y. Liu, X. Li, C. Shan, Z. Shi, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202513452.
https://doi.org/10.1002/anie.202513452
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