李家声&李明亮&魏展画Angew：耦合衍生A位阳离子调控准二维钙钛矿LED的结晶延迟与缺陷钝化

尽管准二维钙钛矿发光二极管（PeLEDs）在发光和显示领域展现出巨大潜力，但其不可控的结晶过程和钙钛矿发光层的高缺陷密度仍限制了进一步发展。

本研究华南理工大学李家声、云南大学李明亮和华侨大学魏展画等人通过引入含P─Cl和P═O双官能团的二苯基磷酰氯（DPCl），在钙钛矿前驱体溶液中原位合成了具有O─P─N─C框架的A′位阳离子。P─Cl基团与甲脒铵（FA⁺）和苯乙铵（PEA⁺）发生亲核取代反应，生成大尺寸A′位阳离子，延缓了旋涂过程中的结晶动力学；同时，P═O基团与晶界处未配位的Pb²⁺配位，钝化缺陷。这种双功能机制协同优化了结晶动力学并抑制非辐射复合，最终获得致密低缺陷的钙钛矿薄膜。

基于DPCl修饰的准二维PeLED实现了26.07%的外量子效率（EQE），为通过A位工程调控钙钛矿材料提供了新策略。

通讯作者及单位文章亮点

1. 双功能添加剂设计：IPF作为适度酸性添加剂，既能通过强相互作用延缓结晶动力学，又能通过分子结构抑制Sn²⁺氧化，实现缺陷密度显著降低。

2. 性能突破：IPF修饰的TPSCs效率达15.63%，开路电压提升至0.94 V，为当前锡基钙钛矿电池的领先水平。

3. 长效稳定性：IPF的疏水苯环结构形成防潮屏障，器件在850小时后效率保持率高达90%，远超未修饰器件（75%）。

X. Qin, M. Li, Y. Zhao, Z. Li, H. Zhang, J. Luo, C. Liu, J. Li, Z. Li, Z. Wei, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202513755.

https://doi.org/10.1002/anie.202513755

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