再发Nature子刊！无偏压光电合成氨同步实现甘油氧化高值化转化

近日，我校能源材料化学研究院武利民教授和化学化工学院王蕾教授联合在国际顶级期刊Nature Communications上发表题为“Direct ammonia and dihydroxyacetone production in an unbiased photoelectrochemical cell”的重要研究成果。我校化学化工学院2022级博士生郭笑天为论文的第一作者，王蕾教授、武利民教授和高瑞廷研究员为共同通讯作者，内蒙古大学为本论文的第一完成单位。

氨(NH₃)是全球产量第二大的化学品，是肥料和精细化工的关键前体。可持续太阳能为其在可再生能源应用中提供了可能。光电化学硝酸盐还原反应制氨是一种在常温常压下进行且不排放二氧化碳的潜在方法。然而，由于硝酸盐还原为氨涉及八电子转移过程，该技术存在太阳能-氨转化效率低、选择性差和起始电位高的问题。这些主要归因于太阳光谱利用率低和光电极中电荷复合严重。另一方面，为推进光电化学系统中光电极的无偏压运行，半导体需要具备足够低的起始电位。

研究团队采用CdS和TiO₂层沉积Sb₂(S,Se)₃光阴极，并在其上修饰铜-锇电催化剂(CuOs/CdS/SSS)，用于光电化学硝酸根还原合成氨。制备的光阴极在0 Vʀʜᴇ下实现5.6 mA cm⁻²的光电流密度，起始电位低至0.86 Vʀʜᴇ。进一步选择Ru-Bi₂O₃修饰的TiO₂作为光阳极，构建了由无偏压CuOs/CdS/SSS光阴极和Ru-Bi₂O₃/TiO₂光阳极组成的光电化学池用于合成氨和甘油氧化，仅靠太阳光驱动，同步将废水中的硝酸盐转化为氨，将甘油氧化为二羟基丙酮等产品。NH₃生产的法拉第效率超过90%，甘油氧化的法拉第效率高于77%。该研究攻克了传统光电合成氨效率低、依赖外压的难题，实现了太阳能驱动的“硝酸盐还原+甘油氧化”高效耦合，推动碳中和目标下高值化学品合成，为废水资源化利用、绿氨及生物质精炼提供了新方向。

以上研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、自治区“英才兴蒙”一层次团队、自治区自然科学基金、自治区高等学校青年科技人才等项目的资助。

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编辑 ：赵亚静

责编 ：张振宇 武涛

校审 ：张书宁 云姝菲

审核 ：杨磊

终审 ：阿茹娜