通用深度学习分子势能新架构—矩-图神经网络

在计算化学与材料科学领域，精准高效的分子势能模型是推动分子动力学模拟和材料设计的关键。近年来，基于图神经网络的机器学习势函数取得了显著进展，尤其是消息传递神经网络（MPNN），已展现出构建通用原子间势函数的潜力。然而，现有方法普遍依赖球谐函数及Clebsch-Gordan缩并来保持旋转对称性，这一过程计算复杂度高，影响了其实际应用。

针对这一挑战，浙江大学航空航天学院朱书泽研究员团队提出了矩-图神经网络（MGNN）。MGNN是一种旋转不变的消息传递神经网络架构，引入矩（moment）表征分子三维结构关系，避免了传统高阶张量计算，使其在保持计算效率的同时，能够精准刻画分子体系的几何特性。

研究团队在多个开源公共数据集上验证了MGNN的优越性。在QM9数据集上，MGNN在12项分子性质预测任务中取得了7个SOTA（当前最佳）结果，其余任务的误差也与最优模型相当。在修正的MD17数据集中，MGNN在小分子能量和力场预测方面多项指标刷新SOTA记录，并在其他任务上保持了与前沿模型接近的误差。在用于评估机器学习势函数稳定性的MD17-乙醇数据集中，MGNN在能量误差、力误差及长期稳定性方面均达到SOTA水平。此外，该研究还在3BPA和25元素高熵合金数据集上测试了MGNN的泛化能力和计算效率，结果表明MGNN在不同体系中的适应性强，计算成本低。

Fig. 1:The moment message passing scheme and the architecture of MGNN.

MGNN的核心在于利用矩表征分子图的几何关系，并结合消息传递机制高效学习分子特征。通过为节点（原子）、边（化学键）、三元组（角度关系）定义矩，MGNN能够精确描述分子的对称性。其信息传递机制采用三元组-边-节点的多层级信息流，使分子图中的空间关系得以高效建模，并最终通过输出模块预测不同物理性质。值得注意的是，MGNN的输出设计涵盖了不同阶数的张量，包括标量（如能量）、向量（如力、偶极矩）以及高阶张量（如极化率），使其能够适用于多种计算化学和材料科学应用。

Fig. 2:Output blocks.

Fig. 3:Learning curve for different models.

MGNN在实际材料体系的模拟中也展现了广泛的应用价值。例如，在非晶态磷酸锂（Li₃PO₄）固态电解质中，MGNN模拟得到的锂离子扩散特性，包括径向分布函数（RDF）、四面角角度分布函数（ADF）和均方位移（MSD），均与第一性原理计算结果高度吻合，为固态电解质设计提供了可靠工具。此外，MGNN在分子光谱计算中的应用表明，其在红外（IR）和拉曼（Raman）光谱预测方面同样表现优异，计算结果与实验数据高度一致，展现出替代传统电子结构计算方法的潜力。

Fig. 4:Structure properties of Li3PO4and Li dynamic in Li3PO4.

Fig. 5: Infrared and Raman spectra of ethanol.

MGNN的提出，为深度学习在分子模拟和材料计算领域的应用开辟了新路径。它不仅具备高精度、低计算成本和广泛适应性，还能高效预测分子动力学、电子结构、分子光谱等多种关键物理化学性质。未来，该方法有望成为计算化学、材料科学乃至生命科学等多个领域的重要计算工具，加速新材料和新分子的设计进程。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01541-5