大连理工，Science+1

来源：大连理工大学

近日，大连理工大学化工学院刘家旭教授团队与劳伦斯伯克利国家实验室 Ji Su 研究员、Miquel Salmeron 教授、David Prendergast 研究员课题组及华中师范大学郭彦炳教授课题组合作在负载型催化剂研制方面取得突破性进展，研究成果 「Pt-Ce 催化剂中氢化位点的形成驱动高效选择性氧化 」(Formation of hydrided Pt-Ce-H sites in efficient, selective oxidation catalysts）在《科学》（Science）上发表。该研究表明在设计高效负载型催化剂时，需要精确构建金属与载体之间的界面结构，并充分利用氢在催化过程中的独特作用。刘家旭教授为通讯作者之一，团队科研助理闫思杨工程师为共同第一作者。

在现代化工中，90% 以上的生产过程需要催化剂的参与。催化剂的应用可以改变化学反应速率，提高新物质、新材料的合成效率，是化工生产中必不可少的环节。其中，负载型金属催化剂在化学工业和环境清洁方面有着广泛的应用。但是，由于催化过程的复杂性，催化作用机理与催化剂设计存在着长期挑战，理论研究与实际应用过程存在着明显 「 鸿沟 」。

刘家旭教授团队和国际合作者从 2019 年开始，历时六年时间，经过反复实验及深入研讨，最终通过修饰 CeO2 上的 Pt 单位点，设计了 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氢化中心的形成，其 CO 氧化反应速率比 Pt 单位点高出 9 倍。借助多种原位表征手段结合理论模拟，确定了新的 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氢化中心的结构和形成机理以及 CO 氧化机理。首次明确提出并证实了这种特定的三元界面活性中心结构，揭示了氢在金属-载体界面上的关键作用，实现了高效且选择性的氧化催化性能。这种新型的氢化反应中心能够显著提高氧化反应的速率（高 TOF 值）和产物的选择性，克服了传统催化剂在效率和选择性方面存在的瓶颈。界面氢化反应中心的概念可以扩展到负载型金属催化剂，用于许多重要的多相催化反应。

Pt2+-Ce3+(Hδ) 氢化位点的形成和结构

Pt2+-Ce3+(Hδ) 氢化位催化剂的催化性能和增强的 O2 活化

将 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氢化位催化剂的应用拓展到其他反应

近年来，刘家旭教授团队一直致力于高效催化技术的研制设计及工业化，通过开发新表征方法驱动催化剂创新，在国际上首次开发出双光束原位透射红外表征方法，为近真实条件下催化反应的机理研究与催化剂设计提供有力指导；该表征技术已授权给世界顶级仪器公司（Thermo Fisher）进行商业推广，目前已经推广至多家科研单位。刘家旭教授团队在《自然-通讯》（Nature Communications）、《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）、《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）及《ACS 催化》（ACS Catalysis）等高水平期刊发表论文 30 余篇，20 余项发明专利实现成果转化，技术许可总金额达 3000 余万元。为化工企业累计研制 1000 余吨催化剂，成功应用于中石油四川石化 250 万吨/年大型炼油装置、10 余套 50 万吨/年双氧水合成装置、国内首套电子级 HBr 生产装置和满足国Ⅵ排放标准的柴油车尾气净化催化器等工业催化过程，为企业带来显著的经济效益。相关研究成果于 2023 年底通过中国石油和化工行业联合会的鉴定，鉴定意见为 「 纳米催化材料技术达到国际先进水平 」。

以上工作得到国家重点研发计划课题、国家自然科学基金面上项目和教育部智能材料化工前沿科学中心项目的支持。

论文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adv0735

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