浙江
热活化延迟荧光（TADF）材料被引入有机发光二极管（OLED）领域以来，因其无需重金属即可实现100%的理论内量子效率备受关注。相比于小分子，TADF聚合物具有天然的可溶液加工特性，可以有效降低OLED制备成本。然而，传统TADF聚合物因分子骨架中给受体结构的扭曲振动和共轭效应，普遍存在发射光谱较宽（半峰宽FWHM达70-120 nm）的问题，严重制约了其在超高清显示领域的应用。在热活化延迟荧光（TADF）聚合物中实现高效和窄带发射仍然是一项艰巨的挑战。
常州大学王亚飞教授团队联合北京化工大学任忠杰教授团队、韩国成均馆大学Jun Yeob Lee教授团队，提出了一种基于硅-碳σ键饱和间隔基的创新分子设计策略。研究团队在多谐振（MR-TADF）发光单元与聚咔唑主链之间引入三维刚性结构的四芳基硅烷（TPS）间隔基，成功制备出兼具窄带发射与高效率的TADF聚合物PSi系列（PSi1、PSi3、PSi6）。在甲苯溶液中，所有聚合物均显示窄带发射，半峰宽(FWHM)值为28-30nm。由于高效的反向系统间窜越过程，聚合物PSi3在掺杂薄膜中具有最高的光致发光量子产率，达到97%。基于PSi3的溶液处理器件表现出最佳性能，最大外部量子效率(EQEmax)为28.8%，FWHM为42 nm。通过使用TADF分子5Cz-TRZ作为敏化剂，实现了EQEmax为30.2 %的器件性能，在迄今为止报道的MR-TADF聚合物中处于第一梯队。这项工作通过控制MR-TADF发光单元和聚合物主链之间的σ键饱和间隔基，为获得高效和窄带发射的TADF聚合物提供了一种有效的策略。
相关成果以题为《Narrowband Emissive Solution-Processed Polymer Organic Light-Emitting Diodes with External Quantum Efficiency Above 30%》发表于材料科学顶刊《Advanced Materials》，常州大学华磊博士为第一作者，常州大学王亚飞教授、北京化工大学任忠杰教授及韩国成均馆大学Jun Yeob Lee教授为共同通讯作者。
【碳-硅σ键策略构筑窄带聚合物TADF材料】
图1. (a) 已报道的窄带发射聚合物的设计策略；(b) 该工作的聚合物设计策略：基于嵌入硅-碳σ键饱和间隔基的部分共轭主链聚合物。
【分子合成与理论计算】
图2. (a) 聚合物的合成路线；(b) 聚合物片段的前沿分子轨道模拟， HOMO-2和LUMO分布以及相应的能级；激发态的NTO分析。
【溶液与薄膜的光物理性质】
图3 (a) 聚合物在甲苯溶液中的紫外-可见吸收(Abs.)光谱和PL光谱；(b) 纯膜中聚合物的PL光谱；(c) 掺杂薄膜PLQY；(d) 在真空中聚合物掺杂薄膜的二维时间分辨光谱；(e)真空中掺杂薄膜的荧光衰减曲线。(f) RISC速率的区间(kRISC)和三重态非辐射跃迁速率(kTnr)。
【基于MR-TADF聚合物制备的高效率与窄发射OLED】
图4. (a) OLED器件的结构和所用材料的相应化学结构。(b) 在100 cd·m-2的亮度下聚合物的的EL光谱(c) 基于PSi3的TSF 器件在不同电压下的EL光谱。(d) EQE值与电流密度的关系曲线。(e) 器件的EQE和FWHM。(f) 基于聚合物的窄发射OLED器件效率总结。
来源：高分子科学前沿
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