北京
研究内容
肖特基结已被广泛应用于通过形成内部电场（IEF）来促进电荷载流子分离。然而，IEF显著受限的空间分布削弱了本征载流子分离的促进作用。
华中师范大学顾文玲/武汉工程大学胡六永揭示了Au/CuTCPP（Fe）肖特基结中的Au纳米粒子（NPs）可以操纵CuTCPP（Fe）的自旋极化以抑制内部载流子复合。实验研究和理论计算表明，引入Au NPs会导致自旋极化电子数量的增加，通过利用自旋极化光激发载流子之间的自旋失配，有效地抑制了CuTCPP（Fe）中的内部电荷载流子复合。作为氧还原反应的典型活性位点，Au/CuTCPP（Fe）中自旋极化Fe单原子位点上的氧吸附构型得到了进一步优化，从而促进了界面反应。利用硫代胆碱诱导的活性位点中毒和磁增强光电响应，利用Au/CuTCPP（Fe）开发有机磷农药光电化学生物传感平台。相关工作以“Reducing Intrinsic Carrier Recombination in Au/CuTCPP(Fe) Schottky Junction Through Spin Polarization Manipulation for Sensitive Photoelectrochemical Biosensing”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
研究要点
要点1. 作者使用卟啉金属有机框架（MOF），CuTCPP（Fe）作为具有固有磁性的半导体，通过与Au纳米粒子（NPs）形成肖特基结，探索了CuTCPP中自旋极化的调节。
要点2. 结果表明，引入Au NPs会增加CuTCPP（Fe）中的自旋极化电子，自旋极化载流子的自旋失配会抑制它们的复合。更多的体载流子可以向异质结界面迁移，被IEF隔开，实现高载流子利用率。在Au/CuTCPP（Fe）中的自旋极化Fe单原子位点上优化了氧吸附的结构，促进界面反应。
要点3. 由于硫胆碱诱导的活性位点中毒和磁增强光电响应，成功构建了具有高灵敏度和良好稳定性的有机磷农药PEC生物传感平台。
这项工作为操纵异质结中半导体的自旋极化提供了一种有前景的方法，从而减少了本征电荷载流子复合。
研究图文
图1.（a）异质结和（b）异质结中的自旋极化对电荷载流子复合的影响示意图。
图2.（a）Au/CuTCPP（Fe）的TEM。（b）Au/CuTCPP（Fe）的HAADF-STEM-EDS元素图像。（c）CuTCPP（Fe）和Au/CuTCPP（Fe）的低温EPR。（d）1/χm与温度的关系图和CuTCPP（Fe）和Au/CuTCP（Fe）的计算μeff。（e）计算了Au/CuTCPP（Fe）的总DOS、Fe-DOS和Au-DOS。（f）CuTCPP（Fe）和Au/CuTCPP（Fe）的Fe位点的二维自旋密度图。
图3.（a）CuTCPP（Fe）和Au/CuTCP（Fe）的Tauc图。（b）CuTCPP（Fe）和（c）Au/CuTCPP（Fe）在黑暗或365 nm光照下的KPFM电位图像和表面电位的线轮廓。（d）有或没有外部磁场（200 mT）的光电流响应。（e）有或没有外部磁场（200 mT）的电化学阻抗谱。（f）有或没有外部磁场（60 mT）的荧光寿命。（g）激发载流子动力学示意图。
图4.（a）PEC生物传感器用于OP检测的机理图。（b）外磁场下不同浓度OP的光电流响应。（c）PEC生物传感器的对数校准曲线。（d）PEC生物传感器对OP检测的选择性。（e）PEC生物传感器的基于时间的光电流响应。
文献详情
Reducing Intrinsic Carrier Recombination in Au/CuTCPP(Fe) Schottky Junction Through Spin Polarization Manipulation for Sensitive Photoelectrochemical Biosensing
Wenhong Yang, Mingwang Liu, Ying Qin, Runshi Xiao, Rong Tan, Yiwei Qiu, Wenxuan Jiang, Yuanxing Chen, Wen Li, Wenling Gu,* Liuyong Hu,* Chengzhou Zhu
Anal. Chem.
DOI:https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c07022
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