【最新中稿作品】新型三明治构型TADF分子/HIC等

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中稿作品解读

ZHONGKEHUANCAI

近年来，三明治构型的TADF分子因其折叠构型具有较大的扭转角，能够使HOMO与LUMO充分分离，受到了研究者们的广泛关注，且由于空间共轭的存在也能够保证其具有较高的绝对荧光量子产率。但目前构建三明治构型TADF分子的桥联基团非常有限，主要的桥联基团为咔唑、螺芴结构。这类桥联基团构筑的三明治构型分子的特点是咔唑或螺芴上连接的（供体）D和（受体）A基团往往形成的是V形排列，而不能形成更为规整的U形排列。

近日，华南理工大学团队以11,12-二氢吲哚并[2,3–a]咔唑（HIC）为桥联基团，将平面给体，如二苯并呋喃（BF）、二苯并噻吩（BT）、9-苯基咔唑（PC）和吲哚并[3,2,1-JK]咔唑（IC）引入以占吨酮（XT）为受体的三明治构型分子中，开发了一系列热活化延迟荧光性质的分子（BF-HIC-XT、BT-HIC-XT、PC-HIC-XT和IC-HIC-XT）

作者通过约化密度梯度（RDG）函数分析，揭示了折叠三明治构型内部的分子内非共价相互作用，证实了这些分子的分子内叠层供体和受体之间存在明显的π-π相互作用。进一步的空穴–电子分析表明：当堆叠供体的供电子能力弱于HIC桥时，分子BF-HIC-XT、BT-HIC-XT和IC-HIC-XT主要表现出价键共轭（TBCT）特征，而当堆叠供体的供电子能力与HIC桥接近时，分子PC-HIC-XT具有突出的空间共轭（TSCT）特征

作者利用它们作为发光客体制备的一系列掺杂OLED器件都表现出优异的EL性能。这些器件均具有较低的开启电压（2.5–3.0 V），并发出强烈的蓝绿光或绿光（EL峰值为486–508 nm），最大亮度可达69490 cd m–2。当掺杂浓度为10 wt%时，基于BF-HIC-XT、BT-HIC-XT和IC-HIC-XT作为客体材料的OLED器件的最大外量子效率（ηext,max）分别为26.4%、24.4%和19.8%。此外，当掺杂浓度为30 wt%时，基于PC-HIC-XT的器件的ηext,max高达30.6%。

综上所述，HIC是一种很有前景的桥连基团，可用于构建具有空间相互作用的三明治构型分子，从而得到具有优异EL性能的TADF材料。该研究工作为设计新型三明治构型TADF分子提供了新的设计思路。

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