剑桥大学JACS封面 | 用最小的[5,6]富勒烯设计二维材料

第一作者：吴家祺

通讯作者：彭博

通讯单位：剑桥大学卡文迪许实验室

论文DOI：10.1021/jacs.4c13167

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本研究以最小的[5,6]富勒烯C24为结构单元，设计并预测了两种二维材料。相比于单层C60结构，C24具有卓越的稳定性，更容易形成二维网络结构。此外，单层C24在光催化分解水等应用中表现出显著优势。本研究提供了全新的纳米材料设计思路。

背景介绍

富勒烯分子具有独特的分子结构和丰富的化学性质。近年来，单层C60富勒烯的合成取得了突破性进展 [Hou et al. Nature 606, 507 (2022)]，且具有优异的光催化性能 [Peng. Journal of the American Chemical Society 144, 19921 (2022)]。然而，单层C60的力学、动力学和热力学稳定性互相冲突 [Peng. Nano Letters 23 (2), 652 (2023)]，且只能在有限的pH范围实现光催化分解水。相比之下，C24作为最小的[5,6]富勒烯，不仅具有更高的稳定性，而且在更广的pH范围具有更高效的催化效率。

本文亮点

1. 核心创新点：

- 本文首次提出以C24分子作为结构单元设计二维材料，可以有效克服C60的局限性。

- 通过理论计算发现了单层C24在光催化分解水中的优异性能，包括更大的带隙、载流子分离效率提升、更多的表面活性位点等。

2. 研究意义：

- 为光催化材料提供新设计思路，在能源领域具有潜在应用价值。

- 丰富了分子结构单元设计晶格材料的理论基础。

图文解析

1. 二维C24的晶体结构与稳定性：

本研究提出了两种二维C24单层结构：准四方相qTP和准六方相qHP。计算结果表明，这些单层结构的稳定性显著高于单层C60，表现出优异的力学、热力学和动力学稳定性。

图1. 二维C24的晶体结构 (a,b) 和电荷密度分布 (c,d)。

2. 电子结构与光催化性能：

二维C24具有与TiO2相当的带隙（qTP：3.74 eV，qHP：3.10 eV），带边位置完全覆盖了水氧化还原的电势区间。在光照条件下，这些材料表现出强烈的紫外光吸收能力，并能够有效分离光生电子-空穴对，显著提高了光催化分解水的效率。

图2. 不同计算方法得到二维C24的带边位置和水的氧化还原区间。

3. 表面活性位点：

单层qTP和qHP C24结构的表面活性位点密度是二维C60的三倍以上，在更大的pH值范围，能保持高效催化活性。

图3. 光催化分解水的反应路径 (a-d)，吸附位点 (e,f)，反应机理 (g,h)，位点自由能在不同曲率表面变化趋势 (i)，以及不同pH值下二维C24和二维C60的表面活性位点密度 (j)。

总结与展望

通过使用最小[5,6]富勒烯C24构建二维材料，本研究展示了一个材料设计的新范式。与二维C60相比，二维C24在稳定性、力学性能和光催化性能上均实现了显著提升。这些发现不仅为新型光催化材料的研发提供了理论依据，还拓展了富勒烯材料的应用。

文献信息

Wu, J., & Peng, B. (2025). Smallest [5,6]Fullerene as Building Blocks for 2D Networks with Superior Stability and Enhanced Photocatalytic Performance. Journal of the American Chemical Society, 147(2), 1749-1757.

DOI: 10.1021/jacs.4c13167

课题组介绍

剑桥大学彭博团队致力于通过理论计算方法设计新型功能材料，课题组的主要研究方向包括：

1. 新型分子材料的理论设计与新能源方向的应用；

2. 拓扑材料及其非阿贝尔编织特性；

3. 多种量子平台的理论优化和设计。

近年来，团队成员面向全球，开展广泛合作，以第一/通讯/唯一作者发表多篇PRL、JACS、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Nano Lett.，其中1篇物理领域ESI前0.1%引用热点论文、5篇物理/化学/材料领域ESI前1%高被引论文。相关研究成果获得英国物理学会Sam Edwards 论文奖和卡文迪许计算物理奖等多个重要奖项。本研究得益于团队在理论计算上的技术积累，为进一步的实验研究奠定了基础。

课题组注重多学科交叉合作，团队成员涵盖物理、化学、材料科学和工程学等领域，为研究提供了多元化的视角和深度。同时，团队致力于科研成果的转化，探索新型材料在能源、环境和信息技术领域的实际应用。

课题组积极推动科学教育和公众参与，同时致力于促进学术独立和平等，鼓励研究多样化，为下一代科学家的成长提供支持。

如果您对课题组的研究感兴趣，或有合作意向，欢迎通过电子邮件（bp432@cam.ac.uk）联系！

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