山西
质子交换膜水电解槽(PEMWE)目前主要依靠基准的铱基电催化剂在阳极上进行酸性析氧反应(OER)。本文报道了一种新型的二维(2D)配合物基甲酸羰基Ir (IrCF)电催化剂，该催化剂具有原子级厚度结构，通过快速微波方法合成，在酸性溶液中具有高活性和稳定的OER。通过引入1,3,5-苯三羧基分子，可以进一步精细调节Ir活性位点的局部原子配位构型，从而提高OER性能。在0.1 M HClO4溶液中，当电流密度为10 mA cm-2时，优化后的过电位可低至248 mV，加速动力学的Tafel斜率为32 mV / dec1。2D IrCF可以在PEMWE器件中以1 A cm-2的电流密度稳定工作100 h以上，而不会出现明显的退化。
微波合成制备IrCF纳米片的示意图，其中铱溶液与甲酸和DMF混合一锅。
IrCF-BTC样品的显微镜表征。(a) IrCF-BTC的SEM图像和(b) TEM图像，其中SAED图案显示了典型的衍射环。(c) IrCF-BTC的低分辨率和(d)高分辨率HAADF-STEM图像，显示透明的超薄层组装，层间空间大。(e) IrCF-BTC的高分辨率iDPC图像。原子厚度测定为~ 0.42 nm。(f)沿层边缘方向的高分辨率HAADF STEM图像，晶格条纹清晰。(g) (f)行区域的线轮廓。从图中测量平均晶格空间为0.24 nm。
(a) IrCF-BTC和IrCF-水热样品的XRD谱图。对模拟的Ir4(CO)12衍射峰进行了放大处理，发现其主导峰与IrCF -水热样品的衍射峰吻合较好。(b) IrCF-BTC和IrCF-水热样品的FTIR光谱。在两种光谱中均存在羰基和羧基的特征拉伸峰。
(a) IrCF、IrCF-BTC和IrCF-10 BTC样品的XANES和(b) EXAFS光谱。Ir和IrO2图显示了金属和氧化Ir光谱的参考。(c-e)分别为Ir、IrO2和IrCF-BTC样品的小波变换图像。
0.1 M HClO4溶液中电催化性能的测定。(a)制备的IrCF、IrCF-BTC、IrCF-10 BTC样品和商用催化剂(Ir black和IrO2)的LSV图。(b)电流密度为10 mA cm-2时相应的总结过电位和(c)塔菲尔斜率。(d) IrCF、IrCF-BTC和IrCF-10 BTC在开路电位下的EIS曲线。(e)电流密度为10 mA cm-2时IrCF-BTC计时电位图。
IrCF-BTC和IrO2产生O2相应的能量分布。
采用商品化Pt/C阴极材料，采用Nafion 115膜，操作温度为80℃，研究了IrCF-BTC阳极催化剂的PEMWE性能。(a)电解槽装置和MEA的照片。MEA的结构用红框表示。(b)组装后的PEMWE极化曲线。(c)在1.0 A cm-2电流密度下的稳定性试验。
本文采用快速液相微波合成方法，构建了一种二维配合物基甲酸羰基铱纳米片电催化剂。该产物可作为一种高效、耐用的酸性OER电催化剂。独特的超薄二维层状结构可以通过BTC配体形成原子厚度层组装来调节。通过优化后的IrCF-BTC催化剂，过电位低至248 mV即可达到10 mA cm-2的电流密度。将制备的材料作为阳极催化剂，与商用Pt/C阴极催化剂配用，在1 A cm-2的电流密度下，可保持1.69 V的电池电压超过100 h，进行了PEMWE的长期稳定性测试，为构建实用PEMWE超薄二维Ir基电催化剂开辟了新的途径。
Ultrathin iridium carbonyl formate for efficient and durable acidic oxygen evolution electrocatalysis - Journal of Materials Chemistry A (RSC Publishing)
- DOI
- https://doi.org/10.1039/D4TA04064C
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