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天大团队构建生物杂合电催化系统,赋能废水废气高值转化

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近日,天津大学李锋/宋浩教授、内蒙古工业大学刘占英教授团队于《Advanced Science》杂志在线联合发表题为“Engineering Shewanella oneidensis-carbon felt biohybrid electrode decorated with bacterial cellulose aerogel-electropolymerized anthraquinone to boost energy and chemicals production”的论文,报道了模块化工程策略构建工程希瓦氏菌-细菌纤维素基气凝胶/聚蒽醌生物杂合电催化系统,用于生物电收集、Cr6+还原以及电催化CO2合成有机酸的研究。刘其敬博士为论文第一作者,李锋副教授、宋浩教授和刘占英教授为论文共同通讯作者。

电活性微生物 (EAMs) 和电极之间的界面电子传递是生物电化学系统广泛应用的基础。然而,由于较高的跨膜和细胞-电极界面电子传递阻力,生物电极界面的电子传递速率仍然很低。本研究采用模块化工程策略,构建了工程希瓦氏菌-细菌纤维素基气凝胶/聚蒽醌生物杂合电催化系统,以促进细胞-电极界面电子传递。

首先,为了克服希瓦氏菌内源性电子穿梭体黄素合成和转运能力有限的问题,研究人员在野生型希瓦氏菌中构建了黄素异源合成和分泌途径,增加黄素介导的间接电子传递,黄素产量达 39.9 μM,输出功率密度从 58.9 ± 4.3 mW/m2提高到 1100.1 ± 39.7 mW/m2。

其次,为了提高希瓦氏菌细胞膜的导电性,我们通过蛋白质工程策略筛选并优化了来自硫还原地杆菌的外膜 c 型细胞素色 OmcF,以加速直接电子传递,单细胞电流输出提高到 201.5 ± 14.6 fA/cell,输出功率密度达到 1804.3 ± 97.8 mW/m2。

随后,为进一步降低细胞-电极界面电子传递阻力,研究人员将电聚合蒽醌包被的细菌纤维素气凝胶修饰在碳毡电极表面,构建生物杂合电极,显著增强了阳极电化学活性位点和活细胞负荷,从而有效降低了细胞 - 电极界面电子传递阻力,提高了界面电子传递速率。

结果表明,该复合系统的内阻降至 42 Ω,比对照降低了 480.8 倍,最大输出功率密度达到 4286.6 ± 202.1 mW/m2,相较对照提高了 72.8 倍。最后,研究人员将该生物杂合电催化系统应用于实际环境,在生物电收集、Cr6+还原和CO2还原合成有机酸等方面表现出优异的性能。该研究表明,增强跨膜和细胞 - 电极界面电子传递是提高生物电催化系统催化性能的一种极有潜力的途径。

该研究得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、生物催化与酶工程国家重点实验室开放项目、海河可持续化学转化实验室、呼和浩特科技计划项目以及内蒙古杰出青年科研基金的支持。

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