两位“93后”博导领衔！浙江大学/西湖大学合作，再发Nature！

薛晶晶博士，1993年出生，浙江大学材料科学与工程学院、硅材料国家重点实验室“百人计划”研究员、博士生导师。入选国家级青年人才、《麻省理工科技评论》亚太区“35岁以下科技创新35人”、福布斯中国30岁以下精英榜。2016年9月于南京大学化学化工学院取得学士学位，2020年5月于加州大学洛杉矶分校材料科学与工程学院取得博士学位，师从半导体光电材料与器件领域国际著名学者Yang Yang教授，期间曾赴斯坦福大学材料科学与工程学院崔屹教授课题组访学，博士毕业后在加州大学洛杉矶分校继续博士后研究工作。于2021年全职加入浙江大学材料科学与工程学院。目前主要从事金属卤化物钙钛矿光电材料与器件研究。先后共发表SCI论文40余篇，其中以第一或通讯作者在Science (2篇)、Nature (2篇)、Nat. Photonics (2篇)、Nat. Energy、Nat. Comm.、Nat. Rev. Mater.、Adv. Mater. (2篇)、Joule (3篇)、J. Am. Chem. Soc. (2篇) 等期刊发表学术论文近20篇。

王睿博士，西湖大学工学院特聘研究员，长期从事第三代太阳能电池的研究工作，曾以第一作者或通讯作者身份在Science (2篇)，Nature，Nature Photonics, Advanced Materials，JACS，Matter，Nano Letters等国际顶级杂志发表论文23篇，研究成果被包括科学美国人，福布斯等多家知名媒体报道。入选福布斯中国30岁以下30人，福布斯亚太30岁以下30人，以及麻省理工科技评论全球35岁以下创新35人名单等。

今日，这两位“93后博导”联手，研究成果发表在《Nature》上，下面，就让小编带大家拜读一下这个最新研究成果。

最新《Nature》：用于钙钛矿太阳能电池的周边熔融聚芳族分子触点

基于分子的选择性接触已成为确保高效倒置钙钛矿太阳能电池的关键组成部分。这些分子始终由具有杂原子取代的共轭核心组成，以提供所需的载流子传输能力。到目前为止，成功的共轭核的设计仅限于两种N-取代的π-共轭结构，咔唑和三苯胺，分子优化围绕它们的衍生物展开。然而，这种杂原子取代结构导致的分子稳定性的限制阻碍了器件寿命的进一步提高。迫切需要在不牺牲电子性能的情况下实现更稳健的分子接触，但这仍然是一个挑战。

在这里，浙江大学薛晶晶研究员联合西湖大学王睿研究员共同报道了一种没有杂原子取代的稠合聚芳族核心结构，与传统的杂原子取代的核心结构相比，它具有优异的载流子传输和选择性。这种核心结构产生了相对化学惰性和结构刚性的分子接触，这大大提高了钙钛矿太阳能电池的效率和耐用性。在不同的加速老化测试中，器件的效率高达 26.1%，并且寿命大大提高。相关成果以“peri-Fused polyaromatic molecular contacts for perovskite solar cells”为题发表在《Nature》上，第一作者为赵可, 刘情情和姚利兵为共同一作。

邻稠合多芳香族结构

广泛的全周稠合多环芳烃如纳米石墨烯，具有高结构刚度和优异的载流子传输电子特性。受此启发，作者设计了芘结构（Py3），替代常用的2PACz或三苯胺共轭核。Py3分子展示了良好溶解度和溶液加工能力，在沉积到ITO玻璃基板上时，与2PACz一样提供了均匀的表面覆盖。c-AFM显示，尽管2PACz和Py3表面电导相似，Py3显示更高的平均表面电流信号（图1a,b），表明其电荷传输能力增强。NMR光谱对比表明，老化测试后Py3的化学稳定性显著优于2PACz（图1c,d）。XRD测量显示，Py3薄膜在加热和DMF处理后保持稳定，而2PACz薄膜则出现显著变化（图1e,f）。这些结果表明，Py3作为新型分子接触材料在电荷传输和结构稳定性上具有显著优势。

图 1：组装的 Py3 作为 PSC 分子接触的基本特性

分子堆积和结构刚性

为了深入了解Py3结构刚性的提高，作者对组装的薄膜进行了分子水平分析。固态核磁共振光谱显示，Py3相比2PACz在固态下具有更显著的化学位移变化（图2a,b），表明更强的π-π相互作用，从而增强其分子框架刚性。温度依赖性ssNMR测量进一步验证了这种增强，Py3的化学位移随温度变化的关联系数ka比2PACz低近一个数量级（图2c,d），显示其更高的π-π相互作用能。温度依赖性拉曼光谱也表明，Py3的环呼吸模式和声子模式随温度变化的峰展宽几乎可以忽略（图2e,f），表明分子刚性增强抑制了非和谐相互作用，从而有利于分子接触上的电荷传输，改善电子性能。

图2：Py3分子堆积和结构刚性的机理研究

为了深入了解Py3结构刚性的提高，作者进行了分子水平分析。偏振傅里叶变换红外光谱揭示了分子堆叠的几何形状，显示2PACz和Py3在初始状态下具有相似的垂直取向（图3a,b）。2PACz在热老化后分子取向从垂直转变为平行，而Py3保持不变（图3c），表明其具有更强的结构刚性。密度泛函理论计算结果（图3d）显示，Py3在ITO表面具有更好的电荷离域，支持其增强的电子传输能力。时间分辨光致发光测试验证了Py3在界面处改进的电荷提取（图3e）。

图 3：堆叠方向和由此产生的载流子行为

光伏性能

作者评估了使用Py3作为选择性接触的钙钛矿太阳能电池（PSC）器件的光伏性能，与2PACz进行了比较。倒置器件架构（图4a），发现基于Py3的器件性能显著提升，最高PCE达到26.1%，优于2PACz的23.1%。统计数据显示，Py3提高了平均PCE，且具有良好的可重复性（图4b）。性能提升归因于Py3促进的电子离域和抑制界面声子散射的结构刚性。进一步测试表明，Py3在宽带隙钙钛矿PSC中也表现出色，PCE达到22.8%（图4c, 4d）。大面积设备评估显示，基于Py3的1-cm²PSC器件PCE为23.5%，明显优于2PACz（图4e）。根据ISOS协议进行的加速老化测试表明，Py3器件在热稳定性和光稳定性方面表现优异，保留初始PCE的95%以上，T90达到10280小时（图4f, 4g）。综上，Py3显著提高了PSC的性能和长期稳定性。

图4：PSC的光伏性能

小结

本文报告了一种环绕稠合的聚芳族结构，作为常用杂原子取代的共轭核心的替代品，用于在PSC中构建基于分子的选择性接触。广泛的电子离域与高结构刚性的组装分子接触相结合，提高了电荷传输效率和结构耐久性，解决了长期以来限制PSC寿命的问题。这种设计将极大地扩展PSC和其他分子电子学中选择性接触的分子库，并鼓励对杂原子取代常规之外的研究。这种分子设计的化学和结构可靠性预计将有助于PSC的商业化。

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来源：高分子科学前沿

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