研究内容
氧空位通常被认为在析氧反应(OER)中起着至关重要的作用。然而,氧空位产生的活性位点的产生不可避免地受到其缩合和消除反应的限制。
北京航空航天大学郭林/刘利民/国际伊比利亚纳米技术实验室Guo Tianqi展示了一种新的光电重建策略,将原子分散的Cu掺入超薄(约2−3分子)无定形氢氧化物(a-CuM,M=Co、Ni、Fe或Zn)中,促进重建的氢氧化物去质子化以产生高价Cu。最佳a-CuCo催化剂在300 mV的过电位下表现出创纪录的3404.7 A g −1 的高质量活性,优于基准氢氧化物和氧化物催化剂。相关工作以“High-Valence Cu Induced by Photoelectric Reconstruction for Dynamically Stable Oxygen Evolution Sites”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者提出了一种光电重建(PER)工艺来合成由掺杂有原子均匀分散的Cu(a-CuM,M=Co,Ni,Fe或Zn)的非晶MO x H y 超薄纳米片组装的非晶纳米花。
要点2.原位XAFS结果和第一性原理计算表明,由于Jahn−Teller畸变,在OER过程中,Cu原子稳定在高价,导致对位型双氧空位作为动态稳定的催化位点。
要点3.a-CuCo催化剂在1 M KOH中,在10 mA cm −2 的电流密度下显示出178 mV的低过电位。在氢氧化物和氧化物催化剂中,该催化剂在300 mV过电位下表现出创纪录的3404.7 A g −1 的高质量活性。
所开发的光电重建策略开辟了一条通过高价铜单位点原位构建稳定氧空位的新途径,扩展了创建动态稳定活性位点的设计规则。
研究图文
图1. a-CuCo的合成与表征。
图2. a-CuCo和对照样品的OER性能。
文献详情
High-Valence Cu Induced by Photoelectric Reconstruction for Dynamically Stable Oxygen Evolution Sites
Zhi Cai, Lidong Li, Peijia Ding, Dawei Pang, Mingyuan Xu, Ziyan Xu, Jianxin Kang, Tianqi Guo,* Gilberto Teobaldi, Zhongchang Wang, Li-Min Liu,* Lin Guo*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c04975
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