吴孔林/张奎/曾杰Angew.: 基于异质电荷耦合效应构建单原子位点！

研究内容

单原子催化剂由于其良好的催化性能而成为材料科学领域的前沿热点。然而，在实现M SASs的合理设计和精确合成方面仍然存在巨大的挑战。

安徽工业大学吴孔林/张奎/中国科学技术大学曾杰报道了一种基于异质电荷耦合效应（HCCE）的新合成策略，制备负载在N和S共掺杂多孔碳（M 1 /NSC）上的M个SASs。提出的策略被广泛应用于制备17种由单金属或多金属组成的M 1 /NSC，具有对配位环境和电子结构的综合调节，表现出良好的通用性和灵活的可调节性。在各种制备的一元M 1 /NSC（M可以是Fe、Co、Ni、V、Cr、Mn、Mo、Pd、W、Re、Ir、Pt或Bi）催化剂中，Fe 1 /NSC在电催化硝酸盐还原为NH 3 方面提供了优异的性能，在−0.6 V vs.RHE下具有86.6%的高NH 3 法拉第效率和1.50 mg h −1 mg cat −1 的高NH 3 产率。即使在硝酸锌电池中使用Fe 1 /NSC作为阴极，也表现出1.756 V的高开路电压和4.42 mW cm −2 的高能量密度，具有良好的循环稳定性。相关工作以“A General Strategy Based on Hetero-Charge Coupling Effect for Constructing Single-Atom Sites”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.作者提出了一种基于异质电荷耦合效应（HCCE）的新策略，实现大范围M SASs的可控合成，包括聚合、热解、蚀刻和氢活化等步骤，利用质子化聚合物前体的正电荷和金属离子的负电荷之间的静电相互作用，构建负载在N和S共掺杂多孔碳（M 1 /NSC）上的M SASs，其中M可以是一元、二元、三元、四元或五元金属。

要点2.实验结果证明了该方法的几个优点。首先，简单的制备方案不仅能够合成具有一元或多元金属活性中心的M个SASs，而且通过原位非金属杂原子掺杂有效地调节金属中心的配位环境并调节碳质载体的电子结构。其次，其低成本和易于操作有助于大规模生产用于工业应用的M SASs。第三，使用原位衰减全反射傅立叶变换红外光谱（ATR-FTIR）和密度泛函理论（DFT）证明了一元M 1 /NSC（M=Fe、Co、Ni、V、Cr、Mn、Mo、Pd、W、Re、Ir、Pt或Bi）催化剂在硝酸盐还原反应（NO 3 RR）中的有效催化性能。

要点3.在各种制备的一元M 1 /NSC（M可以是Fe、Co、Ni、V、Cr、Mn、Mo、Pd、W、Re、Ir、Pt或Bi）催化剂中，Fe 1 /NSC在电催化硝酸盐还原为NH 3 方面提供了优异的性能，在−0.6 V vs.RHE下具有86.6%的高NH 3 法拉第效率和1.50 mg h −1 mg cat −1 的高NH 3 产率。即使在硝酸锌电池中使用Fe 1 /NSC作为阴极，也表现出1.756 V的高开路电压和4.42 mW cm −2 的高能量密度，具有良好的循环稳定性。

研究图文

图1.（a）基于HCCE的Fe 1 /NSC的制备工艺。（b）AC-HAADF-STEM。（c）HAADF-STEM及其相应的EDS元素图像。（d）Fe 1 /NSC、Fe箔、Fe 2 O 3 和Fe 3 O 4 的Fe K-edge XANES。（e）Fe 1 /NSC、Fe箔、Fe 2 O 3 和Fe 3 O 4 的Fe K-edge XANES光谱的FT-EXAFS。（f）Fe 1 /NSC的拟合结果和结构模型。

图2. 各种M 1 /NSC的AC-HAADF-STEM。

图3. 电催化NO 3 RR性能。

图4.（a）基于NO 3 RR的Zn–NO 3 − 电池示意图。（b）Fe 1 /NSC/CP‖Zn和NSC/CP‖Zn电池的开路电压曲线。（c）Fe 1 /NSC/CP‖Zn和NSC/CP‖Zn电池的放电极化曲线和相应的功率密度。（d）Fe 1 /NSC/CP‖Zn电池在不同电流密度下的放电曲线。（e）不同电流密度下Fe 1 /NSC/CP‖Zn的NH 3 产率和法拉第效率。（f）用于NH 3 合成的Fe 1 /NSC/CP‖Zn和NSC/CP‖Zn电池的长期电化学稳定性测试。

文献详情

A General Strategy Based on Hetero-Charge Coupling Effect for Constructing Single-Atom Sites

Cheng Peng, Mingyue Wang, Sha Li, Xuezhi Zeng, Jieyue Wang, Wenhai Wang, Zhirong Zhang, Mingfu Ye, Xianwen Wei, Konglin Wu,* Kui Zhang,* Jie Zeng*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202408771

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