四川
第一作者：Yapeng Li、Shuwen Niu、Peigen Liu
通讯作者：陈伟教授、胡茂林教授、王定胜教授
通讯单位：温州大学、清华大学
DOI: 10.1002/anie.202316755.
研究背景
利用热力学上有利的联氨氧化反应（HzOR）取代缓慢的析氧反应（OER），并与析氢反应（HER）结合，形成整个联氨裂解（OHzS）系统，可大幅减少生产氢气所需要的能量。阳极HzOR过程对于OHzS系统和ZnHz电池系统的高效制氢都至关重要，目前的HzOR材料的性能仍在发展中。研究发现Ru有望通过解耦或耦合的HzOR过程成为H2演化的潜在双功能中心，但精确定义的SAs的配位结构可能导致单功能活性位点，限制了它在催化反应中的有效性。此外，在金属SAs的制备过程中，金属NPs或NCs大多是伴随的，开发高性能HzOR和HER双功能催化剂具有挑战性。温州大学陈伟教授和胡茂林教授、清华大学王定胜教授等人通过电沉积法成功制备了一种双功能电催化剂α-MoC/N-C/RuNSA，该复合材料显示了HzOR和HER的特殊活性。
文章要点
1、在含有RuCl3的碱性溶液中，电沉积将RuNCs和单原子（SA）合成立方α-MoC纳米颗粒修饰的N掺杂碳（α-MoC/N-C）纳米线，合成了一种双功能材料，称为α-MoC/N-C/RuNSA。该复合材料显示了HzOR和HER的特殊活性，分别需要-80 mV和-9 mV就能达到10 mA cm-2。
2、通过理论和实验证实了两种Ru对双功能的重要性。在整个联氨裂解（OHzS）系统中，α-MoC/N-C/RuNSA作为阳极和阴极材料都很出色，仅需64 mV即可达到10 mA cm-2。采用α-MoC/N-C/RuNSA阴极和锌箔阳极组装的锌联氨（Zn-Hz）电池具有97.3%的能效。更重要的是，Zn-Hz电池与OHzS系统的集成，可以在没有额外输出的情况下同时进行的H2演化，标志着废物向资源转变迈出了重大的一步。本研究将多原子聚集体合并为单原子骨架，为利用集体优势和协同改进不同催化剂的催化活性提供了一个很有前途的途径。此外，OHzS和Zn-Hz系统的发展扩大了能源存储和转换策略的视野。
图文展示
图1.α-MoC/N-C/RuNSA的合成过程、结构和SEM、STEM等表征
图2.α-MoC/N-C/RuNSA的化学状态及配位结构
图3.α-MoC/N-C/RuNSA的HzOR和HER性能
图4.α-MoC/N-C/RuNSA中Ru NCs与单原子的协同作用
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