北京
研究内容
在高电流密度下电化学CO 2 还原的成功取决于精确的界面传输和气态CO 2 的局部浓度。然而，创建高效的CO 2 运输通道仍然是一个尚未探索的前沿领域。
中国科学院理化技术研究所李翠玲设计并合成了具有不同孔径的疏水性多孔Cu 2 O球体，揭示了纳米多孔通道对气体传输和三相界面的影响。利用最佳的气体传输和活性位点暴露，孔径为240 nm的疏水性多孔Cu 2 O(P-Cu 2 O-240)在所有样品中脱颖而出，并表现出最佳的CO 2 到C 2+ 的生产率，具有显著的法拉第效率和形成率，分别高达75.3±3.1%和2518.2±8.1 μmol h -1 cm -2 。相关工作以“Revolutionizing CO2Electrolysis: Fluent Gas Transportation within Hydrophobic Porous Cu2O”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者通过湿化学方法合成了疏水性多孔Cu 2 O(P-Cu 2 O)球，可以通过改变致孔剂的直径来设计140、240或340 nm范围内的孔径，但不影响P-Cu 2 O的粒径，使其成为研究孔径对电化学CO 2 到C 2+ 转化的影响的理想平台材料。
要点2.疏水通道不仅促进了CO 2 的快速传输，还捕获了压缩的CO 2 气泡，形成了丰富稳定的三相界面，从而允许在高电流密度下电解大量CO 2 。在CO 2 电解中，原位光谱和密度泛函理论结果表明，凹形P-Cu 2 O表面的原子边缘通过能量有利的OC-COH途径促进了C-C耦合，导致了CO 2 到C 2+ 的转化。
要点3.得益于表面结构和气体传输之间的优化平衡，孔径为240 nm的疏水性多孔Cu 2 O样品(P-Cu 2 O-240)表现出最佳的电化学CO 2 RR性能，对C 2+ 产物的法拉第效率(FE)高达75.3±3.1%，形成速率为2518.2±8.1 μmol h -1 cm -2，最大分电流密度为-0.8 A cm -2 ，在电流密度和C 2+ 产物选择性方面均优于大多数已报道的催化剂。
这项研究引入了一种高效电催化剂的新范式，同时解决了活性位点设计和气体传输的挑战。
研究图文
图1. 多孔Cu 2 O样品的形态特征。
图2. 孔径对电化学CO 2 RR性能的影响。
图3. 孔径对润湿性和CO 2 传输的影响。
图4. 原位光谱表征。
文献详情
Revolutionizing CO 2 Electrolysis: Fluent Gas Transportation within Hydrophobic Porous Cu 2 O
Qinghong Geng, Longlong Fan, Huige Chen, Chunhui Zhang, Zhe Xu, Ye Tian, Cunming Yu, Lei Kang, Yusuke Yamauchi, Cuiling Li,* Lei Jiang
J. Am. Chem. Soc.
DOI : https://doi.org/10.1021/jacs.4c00082
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