四川
第一作者：Wang Zeping
通讯作者：张铁锐研究员
通讯单位：中国科学院理化技术研究所
DOI: 10.1002/anie.202400122.
研究背景
乙烯作为聚乙烯的主要生产原料在全球化工产业中占据重要地位，但乙烯制备过程中不可避免地会掺杂微量乙炔从而形成风险，因此消除乙炔杂质成为乙烯下游产业的迫切需求。尽管选择性加氢是理想的乙烯纯化方法，但传统热催化半加氢面临多重挑战，电化学乙炔还原（EAR）策略因其能在室温和大气压下利用水作为质子源实现乙炔半氢化而备受关注。然而，目前Cu基电催化剂在抑制C-C耦合方面仍存在不足，阻碍了其实际应用。解决这一问题的关键在于同时提高乙炔到乙烯的转化效率并抑制C-C耦合，而再生金属的掺入是优化铜基催化剂活性的关键策略，但相关研究尚显不足。基于此，张铁锐研究员团队探索使用再生镉来修饰铜基催化剂，显着提高乙烯半加氢效率且抑制碳-碳偶联。
文章要点
1、催化剂创新：作者开发了一种新型的Cu-Cd/Zr(OH)4催化剂，通过Cd修饰来辅助提升催化剂在EAR反应中的活性和C2H2转化为C2H4的选择性（99.99%）。这种催化剂有效抑制了C-C偶联反应和其他副反应，从而提高了C2H4的生成效率（99.45%）。
2、机制创新：该研究不仅提供了制备二次金属装饰铜基催化剂的创新策略，用于乙炔电还原生产聚合级乙烯，而且深入揭示了Cd修饰如何影响催化剂表面反应机制，通过降低H2O解离的能垒和增加C-C耦合能垒，从而有效抑制C-C偶联副反应。
图文展示
图1. Cu-Cd/Zr(OH)4催化剂的原位形成及形貌观察
图2.各种催化剂的EAR活性
图3.在不同反应条件下，Cu-Cd/Zr(OH)4的EAR性能
图4.理论计算结果
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