Advanced Materials：全面解读 稳定可重构的双端钙钛矿突触

第一作者：Linqi Guo

通讯作者：Haoxuan Sun，Liang Li

通讯单位：苏州大学

研究亮点：

1.通过调控离子迁移活化能与读出信号，实现稳定的突触后电流。

2.成功实现高准确度的钙钛矿神经形态器件。

3.准确率在10个epoch后达到97.8%。

一、神经突触器件亟待解决的关键问题

随着人工智能大数据时代的到来，受人脑启发的具备高效能量利用，大规模并行性、灵活的自适应能力和高密度信息传输处理能力的神经形态/类脑计算可能实现前所未有的技术突破，从根本上克服冯-诺伊曼架构系统的瓶颈。作为类脑计算的基础，神经突触是人类大脑信息处理和记忆的基本单位，利用新材料新构架开发新型人造电子/光电子器件模拟神经突触可塑性，对神经形态网络硬件实现和神经形态类脑计算的演化具有重要意义。然而，为了提高神经形态器件的计算精度，突触后电流（PSC）需在长时间内保持平稳且没有剧烈波动。然而，传统的二端口突触器件因其不稳定的PSC而遭到了广泛的批评。

二、成果简介

有鉴于此，苏州大学Liang Li团队通过有机-无机杂化卤化物钙钛矿的离子迁移特性，提出稳定的PSC的依赖于离子迁移活化能（Ea）和读出信号（Vread）的协调。这种设计确保了该突触的PSC在1000s内保持稳定。由于在训练过程中离子的逐渐积累，学习率被创新性地与光电流进行映射，在训练过程中引入变化的学习率，并极大地提高了训练速度，在仅10个时期内就达到了97.8%的准确率。最后，利用光/电信号的协同刺激，开发了一种具有可调动态和多感觉融合的混合信号（多模）计算系统，展示了该神经形态器件对图像的预处理能力。

三、结果与讨论

要点1：稳定PSC的设计原理

在光电二极管型突触器件中，钙钛矿太阳能电池的本质是外部刺激前后暗电流的变化。在存在外部反向偏置的情况下，可以通过控制活性层中的载流子浓度n来实现对PSC的有效调节。然而，对于钙钛矿型n-i-p光电二极管，本征载流子浓度n受钙钛矿内部浅能级缺陷的数量影响。研究人员采用DFT计算，确定Br离子的迁移会成功引入浅缺陷能级，并成功促进光刺激后暗电流的上升。然而，由于迁移后的离子有回到其初始状态的趋势，因此为自由地控制PSC，研究人员提出了外部读取电压（Vread）和Ea之间的精确匹配，通过钙钛矿的独特离子特性来解决这个问题。光信号可以降低离子迁移的Ea，因此，在光信号的刺激下，适量的Br离子在Vread的影响下开始迁移，从而增加电子的浓度，最终引起PSC的稳定增强。

图1稳定PSC的实现原理

要点2：神经突触功能的实现

图2钙钛矿突触的突触可塑性。

研究人员所提出的钙钛矿突触成功模拟了生物突触长期记忆的功能，并且实现了光刺激下的PSC的连续增强，电刺激下PSC的连续抑制，为后续开发高质量神经形态器件奠定了基础。

要点3：钙钛矿神经形态器件的性能

研究人员用该突触的电导变化模拟了手写数字识别神经网络中全连接层权重的变化过程，该神经网络由784个输入神经元（X0~X783）组成，对应的输入图像由28×28像素和10个输出神经元（Y0~Y9）组成，通过784×10个突触权值连接。在模拟过程中，输入层中的每个神经元接收到图像中像素对应的值，并将其分配给输入向量（Xm），然后通过加权矩阵（Wm，n）将其转换为10个输出值，然后输入输出神经元。接下来，利用输出值与标签值之差，通过基于反向传播算法的权值更新方法更新网络中的突触权值。然后，利用该神经网络模型对手写数字集（MNIST）进行分类。最终，该神经网络（通过脉冲宽度为0.01s的脉冲刺激）实现了96.1%的高识别精度，接近97.7%的理想精度（受计算机算法的限制）。

图3通过钙钛矿光电突触进行神经形态计算

要点3：变学习率的引入

除了上述突触装置的基本应用演示外，基于钙钛矿独特的离子特性，研究人员创新性地将学习率与光电流结合，进一步提高了基于钙钛矿突触的神经网络的识别精度。由于钙钛矿独特的离子迁移特性，在多次光脉冲刺激下，钙钛矿内的可迁移离子逐渐饱和，随着光信号的刺激，导致光电流逐渐减小，最终达到饱和。这一现象反映了训练过程中学习率的变化。因此，在训练过程中引入了一个和光电流相关的学习率，来提高训练后的神经网络的识别精度。该方法大大提高了神经网络识别图像的准确性，在仅10个epoch内就将识别准确率提高到97.8%。

图4变学习率的引入

四、小结

综上所述，作者设计了一种基于卤化铅钙钛矿的具有原位可调光电特性的双端突触器件，并通过离子迁移活化能和读出电压之间的协同作用实现了稳定、可重构、精确可控的PSC。通过电刺激和光刺激，成功实现了短期和长期的可塑性，并展示在该钙钛矿突触在手写体数字识别和图像预处理方面的应用。此外，通过将学习率与光电电流进行映射，创新性地将可变学习率引入到神经网络的训练过程中，从而显著提高了训练速度，并在短短10个时代内将准确率提高到97.8%。

六、参考文献

Two-Terminal Perovskite Optoelectronic Synapse for Rapid Trained Neuromorphic Computation with High Accuracy. Adv. Mat

Doi: 10.1002/adma.202402253

https://doi.org/10.1002/adma.202402253

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