北京
研究内容
单原子催化剂(SACs)以其最大的原子效率和对单个原子的配位和电子性质的精确控制而闻名，在电催化方面显示出巨大的前景。要全面了解SACs的电化学性能，需要在微/纳米尺度上筛选电子转移过程。
上海大学赵微 率先使用电致发光显微镜(ECLM)观察单个SACs的电催化反应。它拥有单光子级的灵敏度和低至100 ms的时间分辨率，能够实时捕捉电势扫描过程中单个SACs的电化学行为。利用ECL发射和异质电子转移过程之间的直接相关性，引入光子通量密度进行定量分析，揭示了单个SACs的电催化效率。该方法系统地揭示了基于不同金属原子的SACs与其过氧化物酶(POD)样活性之间的关系。相关工作以“ Electrogenerated Chemiluminescence Imaging of Single-Atom Nanocatalysts ”为题发表在国际著名期刊 Angewandte Chemie International Edition 上。
研究要点
要点1. 作者首先合成了由各种金属元素的单原子锚定在N掺杂的中空碳纳米球(M-NC SACs)上组成的SACs。这些SACs表现出过氧化物酶(POD)样活性，促进H 2 O 2 加速分解为活性氧(ROS)中间体，后者与鲁米诺衍生物阴离子自由基反应，导致ECL发射。
要点2. 作者利用ECL发射和异质电子转移过程之间的直接相关性，引入光子通量密度进行定量分析，揭示了单个SACs的电催化效率。
除了筛选POD样活性外，该领域未来的研究工作还有希望促进ECL成像，以在单颗粒水平上研究真实电催化反应的动力学，包括ORR、析氧反应(OER)和析氢反应(HER)。由于其高灵敏度和时间分辨率，ECL成像为设计具有基本性质的SACs开辟了途径。
研究图文
图1.（a）M-NC SACs的合成示意图；（b）Fe-NC SACs的TEM，比例尺：100 nm；（c）Fe-N-C SACs的HAADF-STEM，比例尺：2 nm；（d）Fe-NC SACs的HAADF-STEM和相应的EDX元素，比例尺：100 nm。
图2.（a）Fe-NC SAC的ECL图像，比例尺：5 μ m；（b）（a）的三维ECL强度图；（c）循环伏安法中单个颗粒的ECL图像，扫描速率为10 mV/s，比例尺：500 nm；（d）电势扫描期间从5个单独粒子(在（a）中用红圈标记)获得的ECL强度。
图3.（a）Fe-NC SACs在不同电势下的ECL图像和3D ECL强度图(插图)，比例尺：5 μ m；（b）使用Matlab获得的一个纳米颗粒的发射以及沿着水平(蓝)和垂直(红)线的相应光子计数分布；（c）基于单个Fe-NC SACs的ECL发射光子计数与电势的关系计算的Ф ECL 。
图4.（a）基于不同H 2 O 2 浓度下，单个Fe-NC SACs的Ф ECL 。插图：线性拟合，浓度为0至2.0 mM；（b）加入胡萝卜素、BQ和IPA作为自由基清除剂的单一Fe-NC SACs的Ф ECL 分布。
图5.（a）Fe-NC、Ni-NC、Cu-NC和Zn-NC SACs的ECL图像。比例尺：5 μ m；（b）SACs和NC纳米球的Ф ECL 的统计数据；（c）以TMB为探针，通过紫外-可见光谱法对相应SACs和NC纳米球的类POD催化活性进行表征。
文献详情
Electrogenerated Chemiluminescence Imaging of Single-Atom Nanocatalysts
Yan-Chen Kong, Daixin Ye, Cong-Hui Xu, Zijian Ma, Hongbin Zhao, Wei Zhao*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202318748
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