河海大学白雪Anal. Chem.：自供电协同信号放大光电化学传感器！

研究内容

自供电光电化学(PEC)传感器在分析领域引起了广泛的关注，但用合理的策略增强其响应信号仍然是一个挑战。

河海大学白雪 开发了一种新型的自供电PEC传感平台，基于由两种ZIF衍生的ZnO/Co 3 O 4 异质结作为光活性材料组成的光燃料电池对加替沙星(GAT)的定量检测。与不存在电子受体相比，PMS的引入使信号输出性能提高了2倍，信号灵敏度提高了72倍以上。构建传感界面时，在光电阴极上组装了一种分子印迹聚合物来特异性识别GAT。提出的传感器的检测范围为10 -1 至10 5 pM，检测极限为0.065 pM。相关工作以“ Photocathodic Activation of Peroxymonosulfate in a Photofuel Cell: A Synergetic Signal Amplification Strategy for a Self-Powered Photoelectrochemical Sensor ”为题发表在国际著名期刊 Analytical Chemistry 上。

研究要点

要点1. 作者利用两种ZIF衍生的ZnO/Co 3 O 4 异质结构作为光活性材料和PMS作为电子受体，构建了一种新型的自供电PEC传感器。加替沙星(GAT)是一种广泛存在于医药生产和制药废水中的抗生素，作为模型分析物验证了该传感器的适用性。

要点2. ZnO/Co 3 O 4 复合材料为核壳结构，成分相同，但性能不同。此外，ZnO/Co 3 O 4 异质结构都是由ZIF@ZIF从而避免复杂的操作或使用高成本的Pt电极。在双光电极系统中，Co 3 O 4 @ZnO用作电子供应的光阳极，而ZnO@Co 3 O 4 被用作PMS活化的光电阴极。

要点3. 为了建立用于特异性识别GAT的传感界面，将分子印迹聚合物（MIP）沉积在光电阴极上。通过将PMS与所提出的光燃料电池耦合，诱导了一种协同信号放大策略：（i）将PMS添加到光阴极加速了光阳极的光诱导电子转移，从而能够增强输出信号；（ii）PMS产生的•OH和SO 4 •- 的光阴极活化，其氧化MIP结合GAT以提高传感器的灵敏度。提出的传感器的检测范围为10 -1 至10 5 pM，检测极限为0.065 pM。

提出的传感方法具有灵敏度、简单性、可靠稳定性和抗干扰能力等优点，为设计高性能自供电PEC传感器打开了大门。

研究图文

图1.（A）Co 3 O 4 @ZnO和ZnO@Co 3 O 4 的制造过程示意图。（B）提出的双光电极光燃料电池以及（C）基于MIP/ZnO@Co 3 O 4 光电阴极的GAT检测过程。

图3.（A）ZnO、Co 3 O 4 和ZnO/Co 3 O 4 异质结构的XRD。ZnO、Co 3 O 4 和ZnO/Co 3 O 4 异质结构的高分辨率XPS：（B）Zn 2p和（C）Co 2p。Co 3 O 4 和ZnO的（D）XPS价带谱和（E）M-S图。（F）ZnO、Co 3 O 4 和ZnO/Co 3 O 4 异质结构的紫外-可见DRS光谱，插图：Co 3 O 4 与ZnO的Tauc曲线。（G）GAT和构建的电极的FTIR光谱。

图4. Co 3 O 4 、ZnO、Co 3 O 4 @ZnO和MIP/ZnO@Co 3 O 4 的（A）I-T曲线和（B）EIS图。光燃料电池在四种不同PMS剂量条件下的（C）OCV曲线和（D）P-I曲线：空白、阳极室、阴极室和整个电池。

图5. PMS激活自供电PEC传感器的机理。

图6.（A）在不添加或（B）添加1 mM PMS的情况下，传感器对不同浓度GAT的P-I曲线以及（C）它们的校准曲线。（D）添加1 nM GAT和不同干扰物的自供电传感器的P max 直方图。（E）MIP/ZnO@Co 3 O 4 光电阴极的高分辨率Co 2p光谱。（F）传感器在20天内对1 nM GAT的P-I响应，插图：相应的P max 值。误差条是根据三次测量的标准偏差得出的。

文献详情

Photocathodic Activation of Peroxymonosulfate in a Photofuel Cell: A Synergetic Signal Amplification Strategy for a Self-Powered Photoelectrochemical Sensor

Yetong Ji, Xue Bai,* Jing Tang, Ma Bai, Yan Zhu, Jiangwen Tang

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c05098

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