广东
1月24日，《自然通讯》（Nature Communications）杂志在线刊发了华中科技大学化学与化工学院杨旋教授团队与华东理工大学张博威教授、北京大学徐冰君教授的最新合作研究成果“基于金超晶格阐明电化学CO还原反应中C-C偶联机制”（Mechanistic insights into C-C coupling in electrochemical CO reduction using gold superlattices, Nature Communications 2024, 15, 720）
发展高灵敏、高重现性原位光谱电化学技术对于深入理解电化学界面的构效关系至关重要。衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）被广泛用于研究甲烷氧化、氢气氧化/析氢和CO2/CO还原等电化学反应过程。目前，ATR-SEIRAS技术中所使用的金属薄膜大多是通过化学沉积法制备的，金属薄膜以及单个金属纳米粒子的形貌不可控，进而导致SEIRAS技术的灵敏度和重现性较差，难以获得电化学反应的完整信息。
图1. 基于自组装技术制备金超晶格薄膜的示意图
基于此，杨旋教授团队创新性地利用自组装技术制备了高度有序的菱形金纳米立方体超晶格薄膜（GNSs），并应用于SEIRAS技术。通过控制自组装过程中氯化十六烷基吡啶（CPC）的浓度，金超晶格薄膜的混乱度和纳米立方体之间的间距得到了精准调控。当CPC浓度为5 mM时，金纳米立方体之间的间距为5-8 nm，此时金超晶格薄膜界面的电磁场强度最强，其SEIRA效应相比于传统化学沉积法制备的金膜（CDFs）提高了约1个数量级，并且原位测量的重现性得到了大幅提升。利用GNSs作为SEIRAS技术的增强基底，研究了Cu基催化剂表面的CO电化学还原反应（CORR），精准捕获到CO电化学还原反应中C-C偶联的关键反应中间物种*OCCOH，结合同位素失踪技术和NMR技术，揭示了Cu基催化剂表面CORR的反应路径和反应机理。
图2. 金超晶格薄膜和传统化学沉积法制备的金膜表面的SEIRA光谱数据和NMR数据
华中科技大学为该项工作的第一完成单位及通讯单位，华中科技大学化学与化工学院博士生杨小菊和华东理工大学的硕士生荣超为该论文的共同第一作者，杨旋教授、张博威教授和徐冰君教授为论文通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金（22204054, 52105145, 12274124）、华中科技大学学术前沿青年团队（2019QYTD11）、武汉市曙光计划以及武汉英才计划的资助。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-024-44923-x
来源：华中科技大学
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