浙江
目前，硅（或SiOx，1 < x < 2）和石墨复合（Si/C）电极（例如，Si/C450和Si/C600，在0.1 C条件下的比容量分别为450和600 mAh g-1）凭借其比石墨电极更高的比容量和比硅（或SiOx）电极更好的循环性能，已成为高能锂离子电池（LIBs）中替代传统石墨电极的最有前景的选择。然而，由于内部硅基颗粒的体积变化较大，会导致电极结构解体和界面不稳定，因此此类复合电极的实际应用仍具有挑战性。
近日，中科院青岛能源所崔光磊研究员、张焕瑞研究员和青岛科技大学周新红教授通过可逆加成-断裂链转移（RAFT）聚合反应，为Si/C450和Si/C600电极开发了一种共价键交联网络粘结剂。研究显示，与线性粘结剂相比，所开发的具有3mol%其它单体交联剂[称为P(SH-BA3%)]的粘结剂实现了更好的机械和粘合性能，并降低了Si/C负极体积膨胀。令人印象深刻的是，P(SH-BA3%)粘结剂的用量仅为3 wt%，就能使基于Si/C450阳极的半电池在0.5 C下循环600次后保持83.56%的容量，在0.3 C下循环200次后保持86.42%的容量，在基于LiNi 0.8Co 0.1Mn 0.1O 2正极（15 mg cm -2）的自制软包全电池中循环300次后保持80.95%的容量。这项研究深入探讨了有限剂量下的粘结剂交联化学性质，并启发了交联粘结剂的设计，使其能应用于实际的Si/C电极。
文章要点：
1. 这项工作开发了一种基于共价交联化学设计的三维网络聚合物粘结剂[记作 P(SH-BA)]，用于实用的Si/C450和Si/C600负极。这种聚合物粘结剂是通过可逆加成-断裂链转移（RAFT）聚合法，将羟乙基丙烯酰胺（HA）、丙烯酸钠（SA）和交联剂3-丙烯酰胺苯硼酸（BA）原位共聚制备而成的。需要注意的是，BA和HA之间的硼酸交联反应是在聚合过程中发生的，从而形成了所开发粘结剂的三维网络聚合物骨架。
2. 研究表明，与线性PSH粘结剂相比，使用其他单体的3mol%交联剂BA的P(SH-BA)粘结剂提供了显著改善的机械和粘合性能。
3. 得益于这些优势，P(SH-BA)粘结剂能更有效地避免活性颗粒粉化，减少硅/碳电极在长时间循环后的体积膨胀，从而保持硅/碳电极的结构完整性，并在减少电解液损耗的同时构建更稳定的SEI。
4. 令人印象深刻的是，P(SH-BA)粘结剂在Si/C450 和Si/C600基扣式半电池和全电池中显示出卓越的循环性能，而粘结剂用量仅为整个电极膜重量的3 wt %。这项研究为实际应用Si/C电极的先进共价交联粘结剂的结构设计提供了启示。
图1 采用不同粘结剂的Si/C电极的锂化和脱锂过程
图2 聚合过程及表征
图3 粘结剂的机械性能
图4 半电池和全电池性能
原文链接：
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c11286
来源：高分子科学前沿
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