空位缺陷和原子掺杂对氮化镓热导率影响的分子动力学模拟

在近年来的科技发展中，氮化镓（GaN）因其多种出色特性，例如高电子饱和率、高击穿电压、卓越的抗腐蚀性与稳定性，被广泛应用于光电子器件、高温大功率器件及高频微波器件。

然而，大部分使用中的GaN晶体是通过异质外延方法在基片上生长，这种方法产生的GaN晶体与其基片之间经常出现晶格常数与热膨胀系数的不匹配。

这种不匹配会引发GaN晶体中的多种缺陷，特别是空位缺陷和原子掺杂。这些缺陷不仅对GaN的光学、电学和热学性能产生显著影响，还严重降低了其在半导体设备中的性能，如使用寿命、发光效率、电子迁移率和热传导能力。

先前的研究已探讨了空位缺陷及原子掺杂对GaN电子结构和光学性质的影响。例如，CaI等人通过计算发现，不同的空位缺陷可以导致GaN的带隙发生显著变化，进而影响其光学性质。

而Abdalla等人发现，当Fe原子掺杂在GaN中，会引起GaN的电性状态从非磁性半导体转变为磁性半导体。

在本文中，我们主要关注空位缺陷和原子掺杂对GaN晶格热导率的影响，使用非平衡分子动力学（NEMD）方法进行研究。

结果表明，这些缺陷确实会显著改变GaN的热导率。更具体地说，含有空位缺陷的GaN在相同温度下的热导率比无缺陷的GaN低。此外，我们还发现，在掺杂了不同元素的GaN结构中，其热导率也会有所下降，尤其是在300K至600K的温度范围内。

ＧａＮ晶体结构及其缺陷和掺杂特性

氮化镓（ＧａＮ）晶体主要存在三种晶体结构：纤锌矿（ＷＺ）、闪锌矿（ＺＢ）和岩盐矿（ＲＳ）。然而，其中最稳定的是ＷＺ结构。ＺＢ结构的ＧａＮ相对不太稳定，而ＲＳ结构的ＧａＮ只在高压下形成。

因此，普遍的ＧａＮ晶体都采用ＷＺ结构，其对应的空间群结构标为Ｐ６３ｍｃ（Ｃ４６Ｖ）。在此文中，我们重点关注ＷＺ结构的ＧａＮ，并探讨空位缺陷和原子掺杂对ＧａＮ的Ｃ面（０００１）方向热导率的影响。

首先，研究指出ＧａＮ晶体中的空位缺陷是其内在的缺陷。在其中，ＶＧａ产生在禁带附近的自旋极化缺陷态，被认为是受主缺陷。而ＶＮ是一种施主缺陷，导致费米能级上升。更重要的是，这些本征空位点缺陷会明显改变低能区的光学特性。

原子掺杂在ＧａＮ中同样起到重要作用。例如，ＧａＮ晶体中的Ｆｅ掺杂能形成深受体中心，并与电子生成的内在缺陷相互补偿，使ＧａＮ材料呈现出高电阻特性。而除了Ｆｅ外，Ｍｇ和Ｓｉ也是ＧａＮ晶体的关键掺杂元素。

Ｍｇ是使ＧａＮ实现ｐ型导电性的唯一掺杂剂，而Ｓｉ是ＧａＮ的ｎ型掺杂中重要的元素，可以有效地提高发光效率。这些ｐ型和ｎ型的掺杂策略为光电子器件的制备提供了关键的技术。

对于空位缺陷，ＧａＮ的晶体结构可以通过２×２×２的超晶胞模型表示，该模型包括１６个Ｇａ原子和１６个Ｎ原子。与此相对，原子掺杂的ＧａＮ结构也使用同样大小的超晶胞模型，但其中一个Ｇａ原子被Ｆｅ、Ｍｇ或Ｓｉ原子替代，形成了新的系统。

ＧａＮ晶体的物理和光电特性受其晶体结构、空位缺陷和原子掺杂的强烈影响，这些因素的综合效应决定了ＧａＮ在光电子器件中的应用潜力。

氮化镓(GaN)的热传导性能与分子动力学模拟

氮化镓(GaN)是一种半导体材料，其热传导性能对许多应用至关重要。为了深入探索氮化镓的热传导性能，本文采用非平衡分子动力学模拟(NEB)。与实验测量相似，NEB通过模拟计算手段为我们提供了热传导性能的深入了解。

在模拟过程中，我们利用了热浴的方法，确立了一个热源区和一个热汇区，并确保了两者之间存在稳定的热流和温度梯度。为了精确计算GaN的热导率，我们依据傅立叶的热传导定律，并考虑了材料的横截面积以及温度梯度。

为了实现模拟，我们设计了一个具体的模型，其中，模型在X和Y方向上有特定的长度，而Z轴方向则被选定为热导率的计算方向。此外，传热的Z方向还被设定为可收缩性边界条件，以确保模拟的准确性。

在考虑到材料的特性时，本研究还探讨了空位缺陷和原子掺杂对GaN热导率的影响。我们利用了声子态密度(PDOS)和声子参与率(PPR)这两种方法来表征材料中的声子活动。通过这两种方法，我们可以更加深入地了解空位缺陷和原子掺杂对GaN声子输运特性的影响。

为了更加精确地描述GaN的物理特性，本研究还采用了两种不同的势函数：Stillinger-Weber(SW)势函数和Tersoff势函数。经过对比，我们发现在低频段，这两种势函数得到的PDOS结果相似，但在高频段，SW势函数的结果稍高于Tersoff势函数。

考虑到本文涉及了GaN的空位缺陷和原子掺杂，SW势函数更为合适。

通过非平衡分子动力学模拟对氮化镓的热传导性能进行了深入探讨，并考虑了不同的空位缺陷和原子掺杂对其热导率的影响，这为我们提供了对GaN热传导性能深入的了解，有助于指导其在实际应用中的使用。

GaN模型的热导率及其影响因素

氮化镓（GaN）是一种重要的半导体材料，广泛应用于各种高频、高功率电子设备。为了对GaN的热性能进行深入的研究，我们对其不同结构模型进行了模拟计算。

首先，我们探讨了空位缺陷和原子掺杂的GaN模型的收敛性。使用VACF方法得到的数据表明，无论是完整的GaN、具有Ga或N空位的GaN，还是掺杂了Fe、Mg、Si原子的GaN模型，在初始阶段VACF都会出现较大波动。

然而，随着时间推移，尤其是在3ps左右，这些波动逐渐减小，趋向于0。这种收敛性的差异是由于GaN不同结构模型的内部差异造成的，但这些差异对热导率的计算影响很小，证明了我们的模拟计算是准确的。

进一步，我们利用NEMD方法来计算GaN的热导率。结果显示GaN体系中，热源和热汇之间存在良好的温度梯度分布。

如果忽略非线性区域，GaN体系的温度分布近似为线性。当GaN传热区长度为52nm时，我们得到了其热导率。

考虑到不同截面积的GaN模型，其热导率变化不大，均处于相同的数量级，证明了X和Y方向的尺寸对GaN热导率的影响较小，对于一般应用，可以不考虑这种尺寸效应。

然而，当我们考虑GaN的空位缺陷对其热导率的影响时，结果有所不同。研究发现，随着温度从300K增加到600K，无论是完整的GaN还是含有空位缺陷的GaN，其热导率都呈下降趋势。

但值得注意的是，完整GaN的热导率下降速度比含有Ga或N空位的GaN要快，说明完整GaN对温度的敏感性更强。事实上，与完整GaN相比，具有Ga或N空位的GaN热导率分别下降了74.85%和79.89%，这突显了空位缺陷对GaN热导率的巨大影响。

原子掺杂对GaN热传输特性的影响

随着温度从300K上升至600K，四种不同结构的氮化镓（GaN）的热导率都呈现出降低的趋势。其中，纯净的GaN结构的热导率下降速度较快。在不同的GaN掺杂结构中，铁（Fe）掺杂的GaN的热导率降低速度超过了其他两种。这一趋势表明，氮化镓中含有原子掺杂时，其热导率对温度的依赖性一般是随着温度的上升而减小的特性。

在300K时，未掺杂的GaN的热导率最高，达到43.06W·m⁻¹·K⁻¹。与此相比，掺杂了Fe、镁（Mg）和硅（Si）的GaN的热导率分别为10.15、8.22和4.70W·m⁻¹·K⁻¹，这分别表示了76.43%、80.91%和89.08%的降低。这种显著的降低强调了原子掺杂后，GaN的热传输性能会经历明显的变化。

为了深入了解原子掺杂如何影响GaN的热传输机制，我们研究了300K时完整的GaN与原子掺杂GaN的态密度（PDOS）。结果显示，这四种GaN结构在特定频率范围内存在振动峰。特别地，Fe掺杂的GaN的PDOS值在某些频率下低于其他结构。

不同GaN结构中的Ga和N原子都在特定的低频和高频范围内表现出振动峰。此外，掺杂的原子也显示了相似的振动峰趋势。这种趋势可能是因为GaN结构中的声子散射增强了，导致声子群速度下降，从而PDOS峰值降低。

而声子的这种散射现象在Fe、Mg和Si掺杂的GaN中更为明显，导致声子寿命减少。特别是Fe掺杂在GaN中时，由于其磁性，形成了更为稳定的磁性材料。而Mg和Si的掺杂增强了声子间的散射速度。

为了更深入地了解声子特性，我们对GaN的声子局部响应率（PPR）进行了研究。结果显示，无论是低频还是高频区域，掺杂和未掺杂的GaN的PPR谱都遵循相似的趋势。这意味着PPR并不是导致掺杂GaN热导率小于完整GaN的主要原因。

总的来说，掺杂确实显著改变了GaN的热传输特性，但影响其热导率的主要因素不仅仅是PPR。对GaN的深入研究有助于我们更好地理解掺杂对其热传输特性的影响，进一步优化其在实际应用中的性能。