江苏
生物酶在众多催化反应中表现出高催化活性，如广泛存在于生物体的非血红素酶参与了新陈代谢相关的化学反应。通过模拟非血红素酶的活性中心结构，合成的仿生四氮（N4）金属配合物在烃类氧化反应中表现出优异的催化活性和选择性。
中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室孙伟研究员课题组多年来致力于非血红素酶仿生催化不对称氧化研究，发展了手性氨基苯并咪唑N4锰、铁配合物，可高效催化C=C和C-H键不对称氧化反应（Acc. Chem. Res.2019, 52, 2370-2381; Chem. Commun.2020, 56, 13101- 13104; ACS Catal.2021, 11, 10964-10973; J. Catal.2022, 406, 87-95）。
近期，该课题组进一步拓展了非血红素N4金属配合物的应用，开发了N4-Zn配合物作为多功能催化剂，实现了温和条件下催化环氧化物和二氧化碳（CO2）合成环状碳酸酯（图1）。该反应体系具有广泛的底物适用性、无溶剂和助催化剂、多活性位点协调催化、手性底物构型保持、多次循环利用等优点，为CO2利用合成环状碳酸酯，提供了一种新颖的催化体系。
图1 非血红素锌配合物催化CO2与环氧化合物环加成反应
图2 Zn-2（MCP-ZnBr2）配合物的变温核磁图谱
图3 （a）配合物Zn/Et3PO的31P核磁图谱；（b）催化剂循环使用图
图4 可能的反应机理
结合变温核磁，研究人员首次探讨了N4-Zn配合物拓扑结构的转变（图2）。此外，研究人员通过在核磁、单晶衍射和不同结构配合物路易斯酸性的评价等研究的基础上（图3），提出了可能的反应机理（图4）。
该工作以“Multifunctional Zn-N4 Catalysts for the Coupling of CO2 with Epoxides into Cyclic Carbonates”为题在线发表在ACS Catalysis（https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02449）上。兰州化物所汪兵洋特别研究助理为论文第一作者，孙伟研究员为通讯作者。
以上工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院和甘肃省重大专项的支持。
来源：兰州化物所
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