北京
反常能斯特效应（anomalous Nernst effect，ANE）是一种横向的热电效应，即铁磁材料在受温度梯度影响时产生的一种与温度梯度方向和自发磁化方向相垂直的电势差。反常能斯特效应克服了正常能斯特效应需要在强磁场下才能实现的缺点，并且所产生热电压方向与热流方向相互垂直。因此，基于此效应制作的热电模块具有良好的延展性与方向性，在热电器件应用方面具有独特的优势（图1a，图1b）。但是，如何提升铁磁材料中的反常能斯特效应一直是领域难题。
图1 a) ANE 和塞贝克效应测试示意图， b) ANE微型热电转换装置演示图， c) FePt L10 有序相（顶部）和 Fe3Pt L12 有序相（底部）的晶体结构（Fe 原子为蓝色，Pt 原子为红色。橙色箭头代表磁矩）， d) 和 e) 磁化强度 (M) 和 ANE 系数 Syx 在室温下随磁场 (μ0H) 的变化曲线。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室M03组沈保根院士团队长期致力于新型永磁材料的探索研究。近期，该团队的陈允忠研究员、胡凤霞研究员、孙继荣研究员及博士研究生李明航，博士后胡新哲等与怀柔研究部HM-T03组吴泉生副研究员，理论室T03组翁红明研究员、博士研究生皮涵琦以及先进材料实验室张庆华副研究员等合作，对Fe-Pt系永磁薄膜中的反常能斯特效应进行了系统研究。研究表明，Fe3Pt 合金薄膜在室温下具有巨大的反常能斯特效应 （Syx ≈ 2 μV·K-1），约为Fe薄膜（Syx ≈ 2 μV·K-1）的10倍。此外，Fe3Pt 薄膜也具有较大的矫顽力（HC ≈ 1300 Oe）(图1e)，在无外磁场下的新型热电器件方面显示出巨大的应用潜力。
该研究利用Pt 5d态与Fe 3d态之间存在的较强的共价杂化，以及较强的自旋-轨道耦合作用，利用分子束外延技术（MBE）生长了Fe3Pt薄膜，并利用高分辨透射电子显微镜（STEM）对样品进行表征（图2），显示了Fe3Pt薄膜的高质量外延生长。另外，通过测量Fe3Pt的ANE发现其反常能斯特系数Syx相比于FePt提高了近4倍（图1e）。
图 2 Fe3Pt 薄膜的高分辨场发射透射电子显微镜图像， c)- f) 分别为 Mg、Cr、Pt 和 Fe 的 EDX 图，g) 为Fe3Pt 成分元素空间分布图。
为进一步确定Fe3Pt中的ANE是来源于横向热电导率αyx的内禀性质还是塞贝克/霍尔效应的外禀性质，对纵向电阻率（ρxx）、纵向热电势，即塞贝克系数（Sxx）和反常霍尔电阻率（ρyx）进行测量。发现横向热电导率αyx在230K达到最大值4 A·K-1m-1并在室温时接近饱和(图3e)。其数值大约是FePt薄膜的5倍（|αyx|≈0.8 A·K-1m-1），与先前所报道的Co2MnGa（|αyx| ≈ 4 A·K-1m-1）[A.Sakai et al, Nature Phys. 2018, 14, 1119]相近，大于Fe3Al薄膜（|αyx| ≈ 3.8 A·K-1m-1)[A. Sakai et al. Nature, 2020, 581, 53] 和 Co3Sn2S2 （|αyx| ≈ 2 A·K-1m-1）[ S.N. Guin et al. Adv. Mater. 2019, 31, 1806622]。对电子结构和横向热电导率 αyx 进行了第一性原理计算，如图3a，b。发现Fe原子中的3d电子与Pt原子中5d电子之间的杂化与Fe3Pt中较强的SOC在费米面附近的能带形成一系列能隙，从而引入巨大的贝瑞曲率（图3c）。这种巨大的贝瑞曲率被认为是较大ANE与横向热电导率的内禀来源。其理论计算的αyx随温度的变化曲线与实验相符（图3e）。
图 3 a) 未引入SOC 的Fe3Pt 的能带结构，红色与蓝色实线分别表示自旋多子与自旋少子。绿色圆圈与箭头分别表示高对称线与点上的简并态，b) 引入SOC后的能带结构，c) BZ费米面上的贝瑞曲率Ωxy(k)示意图，d) 理论计算得到的横向热电导率αyx，分别在20 K（红色实线）、100 K（橙色实线）和 300 K（绿色实线）下随化学势的变化曲线。黑色、蓝色和橙色虚线分别表示μ=E-EF=0 meV、-113 meV和563 meV对应的能量位置，e) 实验（菱形）和计算得到的αyx理论值（红色曲线）随温度的变化曲线。
通过对先前工作的总结，发现在具有大ANE的铁磁材料中，只有 Fe3Pt 展现出了巨大的矫顽力，如图4a所示。此外，与传统铁磁体进行比较，Fe3Pt中ANE系数随磁化强度的变化关系处于拓扑非平庸区域（图4b），该结果也表明了Fe3Pt 中的大 ANE 源于强 SOC 导致的贝瑞曲率拓扑增强效应。
图 4 a) 迄今研究的具有大 ANE （|Syx| > 1 μ V·K-1）的铁磁体的矫顽力 Hc 对比。红色虚线代表磁条卡中使用的材料的矫顽力；b) 铁磁和反铁磁材料 ANE系数(Syx) 与磁化强度 (M) 关系图，黄色与蓝色区域分别表示传统铁磁材料和拓扑增强材料。
相关工作已发表在Advanced Materials上，该工作还得到了安徽大学王守国教授在薄膜生长以及北京师范大学熊昌民副教授在热导率测量等方面的合作支持，并获基金委基础科学中心(52088101,12274436)以及科技部重点研发计划(2021YFA1400300, 2022YFA1403800)和中科院人才计划等项目的支持。
编辑：TT
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