北京
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研究内容
与传统的热催化相比，乙烯通过电催化氧化为含氧化合物具有较少的能量输入和CO2输出，因此，在实践中展现出巨大的潜力。然而，目前的乙烯电氧化反应（EOR）仅限于碱性和中性电解质来产生乙醛和乙二醇，显著限制了电池的能量效率。
澳大利亚阿德莱德大学乔世璋和郑尧首次报道了在以天然海水为电解质的强酸性环境中进行EOR生成2-氯乙醇。结果显示，在商用钯催化剂上，2-氯乙醇法拉第效率（FE）为～70%，电能消耗为～1.52×10-3 kWh g-1。在高活性Cl-参与的情况下，在1.6 V操作下，酸性海水中2-氯乙醇的生产率高达26.3 g m-2 h-1。此外，这是酸性淡水中乙二醇生成量的223倍。相关工作以“Ethylene Electrooxidation to 2-Chloroethanol in Acidic Seawater with Natural Chloride Participation”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者首次报道了在商用钯（Pd）电催化剂上在酸性海水中提高采收率至2-氯乙醇。结果显示，在酸性海水中，1.6 V时的2-氯乙醇FE为~70%，与酸性淡水中乙二醇的形成相比，生产率（PR）为26.3 m-2 h-1，提高了223倍。
要点2.与传统的Cl2介导的高电位EOR相比，作者建立了一种机制来证明2-氯乙醇是在低电位下通过吸附的氯阴离子（*Cl）与乙烯反应物的直接相互作用产生，因为在反应过程中*Cl的高覆盖率。这不同于在高电势下随后的氯氧化和乙烯氯化反应的公认的多步骤机制。
要点3.作者展示了一种PEM电解槽，该电解槽在酸性海水中的2.2 V工作电压下可提供约68%的2-氯乙醇FE，以及PR和电能消耗（EC），分别比在中性海水中运行高约64倍和低约6倍。
这一新的认识可用于设计温和条件下海水中的选择性阳极氧化反应。
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研究图文
图1. 基于三电极配置的商业催化剂EOR估算。
图2. 在ClOR平衡电位之前研究EOR的潜在机制。
图3. 表面活性种及机理分析。
图4. 海水中的EOR性能。
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文献详情
Ethylene Electrooxidation to 2 - Chloroethanol in Acidic Seawater with Natural Chloride Participation
Linsen Huang, Pengtang Wang, Yunling Jiang, Kenneth Davey, Yao Zheng,* Shi-Zhang Qiao*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c05114
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