潘云翔&周寅宁&李锦锦Angew.：多孔微反应器中可见光催化水和乳酸制H2！

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研究内容

氢气（H2）对世界可持续性具有重要意义。化石燃料转化（如甲烷重整）和电催化水（H2O）分解是工业中形成H2的主要方式。光催化氢气（H2）生产对于克服化石燃料消耗和二氧化碳（CO2）排放等挑战具有重要意义，但其效率仍远低于商业化需求。

上海交通大学潘云翔、周寅宁和华东理工大学李锦锦制备了一个具有丰富曲折通道的多孔聚合物微反应器（PP12），通过可见光驱动的光催化从水（H2O）和乳酸实现了长期稳定的H2生产。使用铂/硫化镉（Pt/CdS）为光催化剂，PP12的H2产率为602.5 mmol h-1 m-2，是传统反应器的1000倍。相关工作以“Long-Term Stable Hydrogen Production from Water and Lactic Acid via Visible-Light-Driven Photocatalysis in a Porous Microreactor”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.作者首先制备了一个具有丰富曲折通道的多孔聚合物微反应器（PP12），将铂/硫化镉（Pt/CdS）作为光催化剂锚定在PP12的通道壁上以形成Pt/CdS@PP12微反应系统。这有利于光催化剂的分散、电荷分离、传质和H2O的O-H键的离解。

要点2.PP12微反应器以乳酸为牺牲试剂，通过可见光驱动的光催化过程从H2O中产生剧烈的H2鼓泡，长期稳定的H2产生速率为602.5 mmol h-1m-2，是传统反应器的1000倍。即使当平板反应器的面积大到1 m2并且反应时间长到100 h时，H2产生速率也保持在600.0 mmol h-1m-2左右。

要点3.PP12中的光催化剂再生不需要传统反应器中必须使用的繁琐的纯化步骤，因为光催化剂不分散在PP12的反应溶液中。除了从H2O中光催化产生H2外，PP12还适用于光催化反应，如CO2的光还原和H2O2的光合作用，只是取代了固定在PP12中的光催化剂。

该工作为光催化反应的商业化开辟了一条新的途径。

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研究图文

图1.（a）传统反应体系和传统反应体系中H2O与Pt/CdS相互作用的示意图。（b）Pt/CdS@PP12和在具有曲折通道中的Pt/CdS@PP12中H2O与Pt/CdS相互作用的示意图。（c）PP12和Pt/CdS@PP12的图像以及PP12的SEM。（d）构建PP12的化学品的分子结构以及PP12和Pt/CdS@PP12的构建过程示意图。

图2.（a）PP12和Pt/CdS@PP12的局部结构。（b）Pt/CdS@PP12的SEM。（c-e）Pt/CdS@PP12通道壁的HRTEM。（f）Pt L3-edge XANES光谱（插图：吸收边缘能量）。（g）Pt L3-edge k3加权的FT EXAFS光谱。（h）R空间上的EXAFS拟合曲线。（i-k）WT EXAFS图像。

图3.（a）PP12的O 1s XPS光谱和Pt/CdS@PP12在不同的反应时间的原位O 1s XPS谱。（b）PP12的N 1s XPS光谱和Pt/CdS@PP12在不同反应时间的原位N 1s XPS谱。（c）Pt/CdS@PP12在不同反应时间的原位Pt 4f XPS光谱。（d）DFT计算的PP12的局部结构，DFT计算了PP12和PP12与Pt2二聚体的电子密度分布以及Pt 5d轨道和N 2p轨道之间的相互作用。

图4.（a）基于PP12的平板反应器和平板反应器中剧烈的H2鼓泡生产的俯视图和侧视图。（b）具有不同面积的基于PP12的平板反应器中的H2生产速率（插图：面积为1 m2的平板反应中剧烈的H2鼓泡）。（c）PP12平板反应器和传统反应器中的光催化稳定性和（d）AQE。（c）中的插图显示了传统反应器中的光催化稳定性。（e）PP12平板反应器中乳酸含量对H2产率的影响。

图5.（a）时间分辨PL光谱。（b）COMSOL模拟了H2O在基于PP12的微反应系统和传统反应系统中的流速等值线。（c）DFT计算了Pt-N和Pt-C系统中H2O产生H2的相对能量分布。

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文献详情

Long-Term Stable Hydrogen Production from Water and Lactic Acid via Visible-Light-Driven Photocatalysis in a Porous Microreactor

Xin-Yu Meng, Jin-Jin Li,* Peng Liu, Mingyu Duan, Jing Wang, Yin-Ning Zhou,* Yongbing Xie, Zheng-Hong Luo, Yun-Xiang Pan*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202307490

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