北理工张倩倩/清华何向明AFM:​电负性纳米通道隔膜加速离子输运

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根据经典的Sand时间原理，获得高的Li+转移数是抑制锂枝晶在金属阳极上成核的有效策略。然而，提高锂离子转移数通常会导致锂金属电池离子电导率的下降。在这里，受生物离子通道调节离子传输的启发，开发了一种电负性纳米通道隔膜，以加速Li+的传输，从而实现无枝晶和高倍率的锂金属阳极。该电负性纳米通道隔膜具有选择性和快速的Li+传输特性，可在液态锂金属电池中同时实现高Li+转移数(0.77)和高Li+电导率(1.36 mS cm−2)。这种优化的Li+输运动力学可以显著延长锂枝晶的成核时间，从而有效地抑制枝晶的生长，从而有助于在5 mA cm−2的高电流密度下实现超过2000 h的极稳定的锂镀/剥离循环。当组装到锂金属电池中时，与商用聚烯烃隔膜相比，电负性纳米通道分离器具有优越的综合电化学性能。这项工作为无枝晶和高倍率液态锂金属电池的功能隔膜设计提供了新的见解。

图文简介

电负性纳米通道加速锂离子输运的原理图

a) ENS的SEM俯视图和截面图。b) ENS的XPS光谱。c) ENS的PAA部分的Zeta电位。d) ENS和CPS的临界物理性质比较。e) ENS的二维纳米通道模型示意图及基于COMSOL模拟计算的纳米通道内离子浓度分布。计算得到的静电势分布(插图)显示了纳米通道内表面修饰的PAA分子的电负性。

a,b)采用CPS (a)和ENS (b)的Li/Li对称电池中Li+输运和镀锂行为示意图，以及在0.25至5 mA cm−2的不同电流密度下电池电压随时间的变化。图中红色小球代表Li+，绿色团簇代表阴离子。c)在电流密度为0.2 mA cm - 2、面积容量为0.2 mAh cm - 2时，具有ENS的Li/Cu电池的电压分布图。d)电流密度为0.2 mA cm - 2、面容量为0.2 mAh cm - 2时，CPS和ENS对Li/Cu电池库伦效率的影响。图中显示了用于评估锂成核过电位的第一个循环的电压分布图。e)电流密度为5 mA cm - 2、面容量为2.5 mAh cm - 2时，具有ENS的Li/Li对称电池的电压分布图。插图显示了不同时期的循环。f)本研究中开发的ENS与已报道的功能隔膜的循环时间和电流密度的比较。

a) ENS和CPS对lifepo4基lmb电化学性能的影响。图中是等效电路。b)计算Li+扩散系数时阻抗与角频率平方根反比的关系图。c)添加ENS和CPS的lmb在0.1 c时的充放电曲线。d)添加ENS和CPS的lmb的CV曲线。e)使用ENS和CPS的lmb的速率性能。f)带ENS和CPS的lmb在不同速率下的电压平台。g) ENS与其他典型隔膜的排放能力比较。h)使用ENS和CPS的lmb在1.0℃下的长期充放电循环。

论文信息

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202204007

通讯作者：北京理工大学张倩倩，清华大学何向明

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