北京
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研究内容
电催化CO2还原反应（CO2RR）是促进碳中和最有希望的途径之一。通常需要碱性电解质来促进有价值的多碳分子（如乙烯）的生产。然而，CO2和OH-之间的反应消耗了大量的CO2/碱，并导致CO2RR选择性和稳定性的快速衰减。
中国科学技术大学任晓迪教授设计了一种催化剂-电解质界面，对原位产生的OH-进行有效的静电约束，以改善中性介质中CO2的乙烯电合成。结果表明，该策略的催化剂在-0.89 V vs 可逆氢电极（RHE）下，CO2与乙烯的法拉第效率（FE）为70%，部分电流密度为350 mA cm-2。该系统在300 mA cm-2下表现出50小时的稳定运行，平均乙烯FE为～68%。相关工作以“Localized Alkaline Environment via In Situ Electrostatic Confinement for Enhanced CO2‑to-Ethylene Conversion in Neutral Medium”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者提出的一种面部“原位静电约束”策略，充分利用了CO2RR过程中产生的OH-对C2+产物形成的高有利影响，将由具有良好导电性但对CO2RR没有催化活性的碳纳米颗粒（NP）组成的多孔表面层涂覆在活性Cu催化剂表面上。
要点2.在CO2RR期间的负偏压下，碳NP的表面也将形成双电层（EDL），作为Cu催化剂表面上双电层的延伸。在扩展的EDL内部是一层紧密的阳离子（如K+），由于负电场与碳表面紧密接触。同时，该阳离子层可以通过静电相互作用将原位产生的OH-阴离子限制在扩展的EDL内，并产生局部碱性环境。这种原位静电限制策略在中性和酸性介质中都显示出非常有利的CO2RR性能。原位拉曼测量表明，乙烯选择性与表面Cu-CO和Cu-OH的强度之间存在直接相关性，表明促进了C-C偶联与OH-的表面富集。
要点3.在液体电解质流动电池中，在350 mA cm-2的高分电流密度下，乙烯生产实现了70%的高FE。此外，流动池在300 mA cm-2的电流密度下稳定运行50小时以上，乙烯生产的平均FE为68%。在酸性电解质（pH=2，300 mA cm-2）中也可以实现64.5%的乙烯FE的大幅改善。
该工作提供了一种有希望的策略，为CO2RR创造有利的局部化学环境，并强调了催化剂-电解质界面在将选择性CO2RR调节为增值产品中的关键作用。
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研究图文
图1. 电极制备和表征。
图2. CO2RR性能。
图3. 原位表征和机理研究。
图4. 界面增强机制。
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文献详情
Localized Alkaline Environment via In Situ Electrostatic Confinement for Enhanced CO2 ‑ to-Ethylene Conversion in Neutral Medium
Zihong Wang, Yecheng Li, Xin Zhao, Shunqiang Chen, Qingshun Nian, Xuan Luo, Jiajia Fan, Digen Ruan, Bing-Qing Xiong, Xiaodi Ren*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c13384
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