华南理工李映伟&房瑞琪Nature子刊：双金属杂单原子设计助力高效合成天然黄酮

单原子(SA)催化剂为追求优异的催化性能提供了广泛的可能性，但它们的制备仍然受到金属聚集和热解过程中孔隙坍塌的影响。

近日，华南理工大学李映伟、房瑞琪展示了一种有效和通用的介质诱导渗透沉积策略，该策略可以同时实现金属物种的单分散和非金属物种的可控转变，用于合成一系列嵌在N掺杂碳(MaN4/MbN4@NC，Ma = C u，Co，Ni，Mn；Mb =钴、铜、铁)。

本文要点

要点1.将明确界定的含 Ma 的金属有机框架 (MOFs) 和基于 Mb 的酞菁 (Ph) 用作热解前体，混合熔盐 (KCl-KBr) 作为介质。在热解过程中，原位和对照实验直接揭示了模板在介质内部的形貌演变。

要点2.MaN4/MbN4@NC的系统表征表明MaN4和MbN4位点均匀分布在整个碳中，具有相互连接的分级孔隙率。具体来说，CuN4/CoN4@NC在间歇反应器和流动反应器中对多种黄酮类化合物的多米诺合成显示出引人注目的催化性能。实验和密度泛函理论(DFT)结果的结合表明，CuN4/CoN4@NC的高反应性归因于增强的O2活化能力，以及CuN4协同相互作用产生的相对于CoN4的降低的反应能垒。此外，相互连接的多级孔可以极大地促进传质和促进异质SA位点的可及性。

这项工作可能为高效合成天然产物如黄酮类化合物提供了见解。

Zhao, X., Fang, R., Wang, F. et al. Atomic design of dual-metal hetero-single-atoms for high-efficiency synthesis of natural flavones. Nat Commun 13, 7873 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-35598-3

https://doi.org/10.1038/s41467-022-35598-3

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