福建物构所：两步还原法制备氧化石墨烯膜进行金属离子分离

成果简介

本文，中科院福建物构所孙晓琦研究院团队在《chemistrySelect》期刊发表名为“High-Flux and High-Selectivity Graphene Oxide Membrane Prepared by a Two-step Reduction Method for Metal Ion Separation”的论文，研究针对氧化石墨烯（GO）膜的水膨胀和低离子选择性问题，设计了一种两步还原法来制备层间正电荷改性的两步还原氧化石墨烯（TS-rGO）膜。将稳定的聚氨基分子修饰到GO上，如乙二胺（EDA）、哌嗪（PIP）和三聚氰胺（MA），为膜层间提供正电荷以提高离子选择性，同时保持层间通道的稳定性。

通过水热还原和热处理还原的两步还原过程，得到了适度还原的氧化石墨烯（RGO）膜，增强了在水环境中的稳定性，提高了水通量。以PIP-rGO为代表的TS-rGO膜对一价金属离子（K、Na、Li）的渗透率与GO膜相似，但其对三价金属离子（La+++3+的渗透率低至4.65×10-5 mol m-2 h-1.）的排斥作用提高了近两个数量级。TS-rGO膜可以同时具有高离子选择性、高低价离子渗透性和高水通量。在离子渗透过程中，由于层间正电荷的成功改性，电荷效应和尺寸效应协同提高了TS-rGO膜的离子选择性。

图文导读

图1、TS-rGO膜的制备和分离原理示意图。

图2、用PIP、EDA和MA接枝的GO和rGO的红外光谱（a）和拉曼光谱（b）的比较。

图3、PIP-rGO膜表面的形态和性能

图4、XPS图谱的比较

图5、膜的渗透性图示。

图6、TS-rGO膜的离子选择性

小结

本文设计了一种两步还原法来制备层间正电荷的TS-rGO膜。由于层间氨分子的接枝，该膜在水环境中的层间通道表面具有正电荷分布，也具有较强的离子选择性。传统的聚氨基分子交联氧化石墨烯通常具有水热交联或热处理交联。结果表明，水热过程可以显著提高膜中的层间氮含量。热还原处理后的膜与未经热还原处理的膜相比，在高价离子的排斥效果方面具有数量级的改善。制备rGO膜的两步还原法结合了两种方法的优点。膜渗透性测试表明，以PIP-rGO为代表的TS-rGO膜具有更高的选择性、更高的低价离子渗透性，甚至更高的水通量。因此，通过两步还原法制备的TS-rGO膜在离子选择性分离领域显示了应用潜力。

文献：

https://doi.org/10.1002/slct.202203445