进展 | 固体中的非绝热电声耦合

固体材料中的电声耦合是凝聚态体系中最基本的相互作用之一，它对各种物理现象起着重要作用。比如，低能电子激发与晶格振动的耦合将极大地影响体系的输运和热力学性质，并有助于间接带隙半导体的光吸收过程。电声耦合还从根本上提供了一种电子-电子间有效的吸引相互作用，这也成为常规超导现象中电子配对的起源。对声子体系，电声耦合会显著影响晶格势以及声子色散关系，导致光电子谱、拉曼谱中的特征结构和孔恩异常。电声耦合也在自旋电子学和量子信息领域发挥着重要作用，例如，它耦合了极化子中的晶格和自旋自由度，并调节了NV色心中电子自旋的寿命。因此，对电声耦合的理解是研究固体动力学永远无法忽视的基本过程。

作为描述多体量子系统动力学的标准方法之一，绝热的玻恩-奥本海默近似将体系的电子-声子动力学看作较轻的电子绝热地跟随较重原子核的运动，在此过程中电子始终保持基态。然而，当电子态之间的能隙接近原子核运动的能量尺度时（比如金属和窄带隙量子材料中的动力学），绝热近似将会失效。此时，为了准确地理解和预测材料的电声耦合及其动力学行为，必须要考虑非绝热效应（图1）。作为多体系统中最引人注目的现象之一，非绝热效应对于理解和精准预测量子材料的动力学行为至关重要。

图1：绝热和非绝热图像下的声子振动势能面（左图）以及相对应的费米面（右图）。TEP (thermal equilibrium phonons)：热声子；SNCP (strong nonlinear coherent phonons)：强非线性相干声子。

最近，利用自主开发的第一性原理含时密度泛函分子动力学方法结合已有的实验数据，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10研究组的博士生胡史奇等在孟胜研究员和王恩哥院士的指导下，探索了固体中电子-声子非平衡动力学中的非绝热效应。他们揭示了非绝热效应对电子分布、声子能量、电声耦合以及相应的超导临界温度的修正有巨大贡献（图2）。这种非绝热电声耦合本质是非平衡态下电声耦合矩阵重整化和电子费米面展宽共同作用的结果，且具有很强的同位素效应。

图2：非绝热效应对石墨烷的 (a) 声子频率，(b) 电声耦合强度，(c) 超导转变温度的修正。横坐标表示空穴掺杂后费米面的移动。红线为考虑非绝热效应的结果，蓝线和黑点为绝热近似下的结果。

此外，利用激光诱导的相干声子动力学，他们开发了一种不受简谐和绝热近似限制，在非平衡态下对大空间尺度晶格势的全光学重构技术。借助此技术，他们进一步揭示了非绝热效应对晶格势及其相关机械、热学性质的修正作用。这种非绝热修正通过电声耦合将有效晶格势调制为基态和不同激发态的势能面的组合。令人惊奇的是，晶格势的非简谐部分对于非绝热修正非常敏感，在某些材料中，该效应对非简谐势系数的修正可以高达45%（图3）。

图3. 非绝热效应对固体的晶格势重构的修正作用。非绝热效应对晶体势的简谐部分（即声子频率ℏω）影响较小，而对晶体势的非简谐系数（α）影响巨大。

这些发现表明，非绝热效应会显著影响材料电声耦合相关的特性（如超导电性以及相干声子动力学过程），其作用比以前设想的更加广泛、更加重要，在确定量子多体系统中的精确相互作用时应该得到充分考虑。非绝热电声耦合的研究也将为量子材料动力学的研究和应用提供了新的理解和相应策略。相关成果发表在Mat. Today Phys. 27, 100790 (2022) 以及Phys. Rev. B 105, 224311 (2022) 上。

相关研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委项目、中国科学院项目的资助。

论文信息：
S.Q. Hu, D.Q. Chen, S.J. Zhang, X.B. Liu, S. Meng*. Probing precise interatomic potentials by nonadiabatic nonlinear phonons. Mat. Today Phys. 27, 100790 (2022).
S.Q. Hu, X.B. Liu, D.Q. Chen, C. Lian, E.G. Wang*, S. Meng*. Nonadiabatic electron-phonon coupling and its effects on superconductivity. Phys. Rev. B 105, 224311 (2022).

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